2024年11月6日，中国科学院化学研究所韩布兴、林龙飞和华东师范大学吴海虹等在Chem期刊上发表了一篇题为“One-pot catalytic conversion of polyethylene wastes to gasoline through a dual-catalyst system”的研究成果。该研究使用了一种包含WZr-KIT-6和HZSM-5的双催化剂，实现了聚乙烯高选择性转化为汽油，在240℃、无贵金属、无氢气、无溶剂条件下得率为87%。论文通讯作者是韩布兴院士，林龙飞研究员，吴海虹教授，第一作者是韩婉莹博士。
塑料污染是一个严重的环境问题，预计到2050年全球塑料废弃物将达到250亿吨。将塑料废弃物转化为有用燃料和化学品的方法具有很大潜力，但面临许多挑战，包括打破惰性C(sp3)-C(sp3)化学键和开发经济可行的方法。现有技术通常需要高温或昂贵的材料，使其实施成本较高，严重降低了工业实施的可行性。尽管传统的沸石在石油精炼中成本低且有效，但由于聚乙烯（PE）的分子结构较大，传统沸石在较低温度下难以将聚乙烯塑料催化转化。
在这项工作中，韩布兴院士团队开发了一种一锅法双催化剂系统，能够高效地将PE转化为汽油，无需贵金属催化剂、外部氢气或溶剂。在240°C下，使用包含WZr-KIT-6和HZSM-5的双催化剂系统，能够实现高达87%的汽油产率。WZr-KIT-6在反应中发挥了两个关键作用：（1）它的Si-O-Zr和W-O(H)-Zr位点激活高密度聚乙烯（HDPE）中的C-H键，促进了不饱和C=C双键中间体的形成；（2）初步裂解HDPE链，缩短链长，从而改善其与HZSM-5活性位点的相互作用。HZSM-5具有丰富的强布朗斯特酸和路易斯酸位点，能够高效地促进不饱和中间体进一步催化转化，并且通过HZSM-5的微孔结构进行β-断裂、异构化和氢转移反应选择性地生产C4-C12范围的汽油产品。双催化剂的协同作用促进了聚烯烃C-C键的定向断裂，生成有价值的汽油产物。WZr-KIT-6和HZSM-5的双催化剂系统，以其高效性、稳定性和经济性，展现了在PE废弃物处理中的实际应用潜力。
图1：催化活性及稳定性研究。
图2：WZr-KIT-6和HZSM-5催化作用。
图3：WZr-KIT-6结构研究。
图4：WZr-KIT-6催化活性位点研究。
图5：反应机理研究。
本研究结果不仅为减少聚乙烯废料提供了一种实用且经济的方法，也为高效催化塑料降解系统的开发提供了新的思路。
相关论文信息：
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929424005333
