柔性离子导电聚合物在超软电极、深海柔性机器人、可穿戴医疗贴片、离子皮肤和人机交互等多个领域展现出巨大的应用潜力。其中，由低共熔溶剂（DES）与三维聚合物网络形成的共晶凝胶（Eutectogels）是柔性离子导电聚合物的一种新型选择。与通过对聚合物链官能团改性的传统策略不同，新加坡国立大学翟玮助理教授团队提出了一种新思路，打破了低共熔溶剂的固有配比，以增强其分子动态性。该团队通过引入具有多羟基和羧基的植物小分子植酸（PA）与氯化胆碱（ChCl）组成的新型DES体系，显著提升了其与聚合物网络的动态键合能力，从而成功制备出一种多功能共晶凝胶（PETGs）。
相关研究成果“Polyfunctional Eutectogels with Multiple Hydrogen-Bond-Shielded Amorphous Networks for Soft Ionotronics”于2024年10月3日发表在Matter期刊上。论文的通讯作者为翟玮助理教授和Chao Dang博士，第一作者为博士研究生邵一哲和Chao Dang博士。
图1：设计策略，PETG聚合物网络，键合方式，以及PETG的潜在应用场景。
通过一种简单的蒸发限域策略，具有6个羟基和6个磷酸基团的PA（氢键供体）能够提供充足的氢键位点，从而与聚乙烯醇（PVA）分子链形成多种高密度的动态氢键。有趣的是，PA还能通过屏蔽PVA链间的内在氢键（屏蔽效应），抑制PVA固有晶区的形成。这样，ChCl（氢键受体）能够在氢键相互作用的介导下，在PVA基体中实现快速且无阻碍的离子迁移。这种多氢键屏蔽的无定形动态聚合物网络（MHSN）在分子尺度上赋予了PETG多种优异特性，如类似皮肤的模量、快速自愈性、高导电性、抗冻性、自黏附性、抗菌性以及两种不同的优异传感性能。
图2：PETG的合成及化学表征。通过密度泛函理论，分子动力学模拟，XRD，FTIR等手段分析组分间的键合方式，确定了PETG具有多氢键屏蔽的无定形动态聚合物网络（MHSN）。
图3：PETG的力学表征以及电学特性。
图4：PETG的自愈合性、自黏附特性以及抗菌性。
图5：PETG的温度传感特性和应变传感特性。
图6：（A-D）PETG作为应变传感器进行动作识别，对人体运动状态进行分析和预测。（F-H）PETG作为应变和温度传感器实现人机交互：控制机械臂实现抓取，并通过温度传感评测抓取物体的温度。（I）基于PETG的摩擦纳米发电设备的长期服役特性。
PETG的定制化功能和双重传感模式使其在柔性离子导体领域中脱颖而出，展现了其作为先进柔性传感器和摩擦电发电机的显著潜力，有望在运动状态分析、机器学习、人机交互和能量收集等领域得到更加广泛的应用。本研究提出的基于动态键合特性考虑的DES溶剂结构设计策略为开发绿色、多功能且环境稳定的软离子导体提供了一种独特有效的设计思路。
相关论文信息：
https://doi.org/10.1016/j.matt.2024.09.009
编辑 | 余 荷
排版 | 王大雪
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