云南师范大学化学化工学院段良飞等《Adv. Funct. Mater.》:液态金属的自发相变及多级界面机械摩擦诱导CO2室温还原

文摘   2024-11-14 13:10   江苏  

1研究背景

温室效应是当今环境领域面临的主要问题之一,二氧化碳(CO2)气体的过度排放是导致温室效应的主要原因。为缓解这一问题,探索有效的负碳排放技术显得尤为重要。液态金属(LMs)是一种同时兼具金属和流体属性的新型功能材料,特别是其独特的室温液相变特性和表面化学活性。这为二氧化碳还原(CO2RR)提供了一个全新的平台。
2成果简介

在这项研究中,作者提出了一种新颖的策略,利用液态金属的室温相变特性及其界面的机械电化学活性在室温条件下将CO2还原为固态碳材料。具体将镓(Ga)、铟(In)颗粒按照特定质量比混合,并暴露于CO2气氛中。金属颗粒的接触界面自发转化为液态金属,过程中呈现出多级界面,包括Ga/In, Ga/eGaIn和In/eGaIn等。在机械刺激下,各接触界面产生摩擦起电效应,电压约50 V,电流约19 μA,从而诱导CO2直接转化为固态碳材料。这为CO2的还原及功能化应用提供了一个可持续、可扩展、经济可行的解决方案,对实现碳循环具有重要的实际意义。

3图文导读

图1. 基于液态金属CO2RR的实验流程图

图2.(a-d)室温下液态金属在CO2RR过程中的形态和外观的变化;(e) CO2RR产物的拉曼散射光谱分析;(f) CO2RR产物的物相结构分析;(g) 液态金属表面产物的剥离过程示意图;(h) CO2RR产物的碳硫分析示意图;(i) Ar条件下产物的拉曼散射光谱分析;(j) CO2环境中还原产物的拉曼散射光谱分析;(k) Ar和CO2环境下产物的碳硫分析比较。

图3. (a-d) CO2RR产物的XPS及拟合结果;(e-f) CO2RR产物的TEM和SAED图像;(g) CO2RR产物的EDS图像。

图4. (a-b) 镓、铟颗粒液相转变形成核壳结构的示意图;(c-d) CO2RR产物的SEM图像;(e) CO2RR产物中各元素分布。

图5. (a) 测试装置及等效电路示意图;(b)接触分离的电荷转移机制;(c) Ga/In接触电流;(d) Ga/GaIn接触电流;(e) In/GaIn接触电流;(f-i) 液相转变前后接触电信号。

图6. (a) 液态金属表面CO2分解与还原示意图;(b) 液态金属表面CO2逐步分解为CO和C的动力学过程;(c) 液态金属表面CO2的还原途径。

4小结

本研究提出了一种在机械能刺激下诱导CO2RR的策略,该策略仅在机械能输入下就能稳定工作。液态金属的使用使CO2能够在室温下转化,其机械能可以被常规的绿色能源所取代。研究表明,利用液态金属的自发相变和多级摩擦起电驱动CO2RR成碳材料是可行的。液态金属摩擦界面之间可产生约50.0 V的电压,19.0 µA的电流,成功地驱动了CO2RR。此外,eGaIn优异的表面活性为CO2RR提供了一个良好的平台。可将CO2还原为碳材料或其他含碳化学品。该CO2RR对于碳循环领域具有重要的实际应用前景,为解决气候变化提供了一种新的思路和方法。

论文信息:
H. Luo, et al. , Spontaneous Phase Transition and Multistage Interfacial Mechanical Friction of Liquid Metals Induced CO2 Reduction at Room Temperature. Adv. Funct. Mater. 2024, 2413156. 
https://doi.org/10.1002/adfm.202413156

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