胶体图案化组装是一种能够创建具有尺寸可控、形状可调和组份可定制的二维或三维结构的方法，在软物质物理、材料科学、智能制造、光电子、生物医学工程等领域具有广泛的应用前景。近年来，四维胶体图案化组织因能够创建随时间变化的动态结构而备受关注，因为这种方法不仅能够在空间精确控制胶体颗粒的排列，还能使排列的结构根据周围环境的变化而实时演变，具有动态可编程特性。然而，传统的基于电、磁、声等单物理场的胶体图案化方法通常空间分辨率低、相互作用复杂、难以精确操控单个胶体颗粒，这些问题在构建少量胶体颗粒或复杂结构时尤为突出。尽管基于光力的图案化组装方法在一定程度上改善了这些问题，但在粒子的运输和固定过程中仍需额外步骤，增加了系统的复杂性并降低了图案化组装效率。
针对单物理场方法在胶体图案化中存在的问题，近日，暨南大学李宝军教授和辛洪宝教授团队提出了基于多物理场的光、热、流体协同操控方案（AOTHMAP），用单激光束的光热效应产生同轴自然对流，将大范围内胶体颗粒高效地输送至光轴附近（图1a-II），然后，通过光与颗粒动量交换所产生的梯度力和散射力完成对颗粒的精准定位（图1a-III）。一旦颗粒精准定位后，其球形结构进一步地聚焦光束，从而产生局域化的光子纳米喷流（图1a-IV），极大地加快了表面水凝胶的聚合和颗粒的固定（图1a-V）。这种方法能够根据颗粒的实时状态，自适应地切换到最合适的物理场，不仅大幅提高了颗粒图案化组装的速度和自动化程度，还降低了对操作环境的要求，显著简化了操作的复杂性。这种方法不仅可以快速构建常规的1D、2D和3D胶体结构，而且能够构建具有环境响应和动态重构能力的胶体结构，使其根据不同的环境刺激智能响应，实现4D图案化组织，极大增强了系统的功能和适应性（图1b）。该方法为胶体颗粒图案化组装提供了新的解决方案，并有助于智能制造、光电集成和生物制造等功能化器件的制备以及生物微马达构建等。
图1. 基于自适应光/热/流体协同的胶体颗粒四维图案化技术总览。（a）AOTHMAP的原理示意图。（b）AOTHMAP的应用示意图。
AOTHMAP技术利用精准的激光引导，在基板上以单粒子分辨率精确排列聚苯乙烯微球（d= 1.0 μm），构建1D光子晶体。即使颗粒尺寸（500 nm）小于光波长（1064 nm），该技术仍能精确排列成所需粒子对图案（图2a）。AOTHMAP技术不仅能精确图案化所有四种典型的布拉维晶格体系（图2b），还能构建复杂定制图案（图2c），甚至将胶体粒子作为像素点，组成如熊猫和蝴蝶的常规图像（图2d）。这一技术极大地拓宽了在二维空间内研究和操纵不同晶体结构的可能，为设计和定制功能性微结构提供了新途径。
图2. 胶体颗粒的1D/2D图案化。(a)一维图案化。(b)二维布拉维晶格图案化。(c) 任意定制胶体晶格的图案化。(d)复杂图像图案化。
进一步地，AOTHMAP技术能够实现复杂3D胶体微结构的自下而上图案化，例如逐列组装立方体（图3a）和逐层组装金字塔（图3b）。该技术还能通过选择性图案化不同类型的胶体粒子，构建多材料复合结构，比如2D嵌套和3D堆叠胶体微结构（图3c）。此外，AOTHMAP技术的应用范畴还扩展至分子结构构建，涵盖二维分子结构以及三维分子结构（图3d）。这些结果证明了AOTHMAP技术在制造复杂形状和排列的胶体微结构方面展现出极高的精度与灵活性。
图3. 胶体颗粒的3D图案化。(a)胶体立方体的图案化过程。(b)胶体金字塔的图案化过程。(c) 由不同类型胶体粒子组成的3D混合结构图案化。(d) 分子模型图案化。
AOTHMAP技术采用具有pH响应特性的pHEMA水凝胶作为粘合剂，赋予构建的胶体结构环境响应性。图4展示了该技术构建的胶体结构的三种4D环境响应行为：水凝胶收缩导致的胶体图案收缩（图4a）、图案重构（图4b），以及过量聚合引起的胶体图案隐身（图4c）。此外，AOTHMAP技术还能直接应用于生物图案化和生物微马达的制造。例如，通过连接自运动的大肠杆菌与金黄色葡萄球菌，创建了全活体生物微马达（图4d和4e）。这些生物微马达根据状态差异展现出不同的运动模式。
本研究得到国家自然科学基金委信息超材料基础科学中心和国家重点研发计划等项目资助。
Adaptive Opto-Thermal-Hydrodynamic Manipulation and Polymerization (AOTHMAP) for 4D Colloidal Patterning
Yang Shi, Lianrou Liu, Jingping Huang, Jianyun Xiong, Shuhan Zhong, Guoshuai Zhu, Xing Li, Ziyi He, Ting Pan, Hongbao Xin*, and Baojun Li*
Advanced Materials
DOI: 10.1002/adma.202412895
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202412895
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辛洪宝，暨南大学教授、博士生导师、物理与光电工程学院副院长、纳米光子学研究院常务副院长、教育部青年长江学者、国家重点研发计划青年科学家、广东省杰青。课题组长期从事生物光子学和微纳光子学的研究，主要研究兴趣包括光镊与生物光学操控、光控生物微纳机器人与细胞功能调控、纳米等离激元与生物分子探测等。在Nature Photonics、Nature Reviews Materials、Light: Science & Applications、Nature Communications等发表论文60余篇。近5年以通讯作者身份在Nature Photonics（封面）、Light: Science & Applications（3篇）、Laser & Photonics Reviews (2篇)、Advanced Materials、Advanced Science (2篇)、Advanced Functional Materials(2篇)、Nano Letters（3篇）等发表中科院一区TOP期刊论文15篇。任Optics Express副主编，APL Photonics、Fundamental Research、中国激光等期刊青年编委。
