稀贵金属由于其独特的化学稳定性和优异的耐腐蚀性，在航空航天、国防军工、精细化工、生物医药等战略性新兴产业中具有不可替代的重要作用。然而，稀贵金属的研发长期面临着成本高、经验少等问题，实现稀贵金属材料的“等效减量”是长久以来的目标。基于材料基因工程的方法，通过高通量计算精准预测材料性能，可以大幅加速材料的筛选和优化过程，显著降低研发成本和周期。非贵金属元素的加入一般会降低合金高温稳定性和抗氧化性能，基于传统γ/γ'双相强化的合金有望在保持高温力学性能和高温氧化性基础上，大幅度降低贵金属原料成本。γ/γ'双相强化Pt-Al高温合金中沉淀相（γ'-Pt3Al相）的稳定性以及沉淀相和基体相（γ相）的晶格失配度对Pt-Al高温合金的力学性能起到重要的作用。然而，随着温度的降低，立方相（γ'-Pt3Al相）转变为四方相，破坏强化相和基体相的共格结构，恶化合金的力学性质。
近日，昆明理工大学材料科学与工程学院种晓宇教授团队联合北京应用物理与计算数学研究所、云南贵金属集团等单位的研发团队，在稀贵金属材料基因工程领域取得重要进展，针对Pt-Al高温合金中γ'-Pt3Al相不稳定的问题，通过高通量计算结合关键实验，协同优化γ′-Pt3Al相稳定性、γ-γ′相晶格失配，实现新型Pt-Al高温合金的开发，相关研究成果以Discovering novel γ-γ′ Pt-Al superalloys via lattice stability in Pt3Al induced by local atomic environment distortion为题，发表在结构材料领域国际顶级学术期刊Acta Materialia。昆明理工大学为论文第一单位，种晓宇教授、高兴誉研究员、冯晶教授为论文共同通讯作者，博士研究生余威为论文第一作者。
图1. 新型γ-γ′ Pt-Al高温合金的设计流程
图2. Pt3Al的(a)晶体结构，(b)能量体积曲线，(c)声子谱，(d)力常数，(e)电子态密度
Pt3Al在高温下为立方cP4-Cu3Au（L12，即γ′相）相，低温下为四方tP16-Pt3Ga（tP16）相。L12相属于Pm-3m空间群，tP16相属于P4/mbm空间群，如图2所示。L12相的声子谱在R点（π/a, π/a, π/a）处存在虚频，表明其动力学不稳定性。通过拉伸力常数（SFCs）量化键强度，较大的SFCs表示较强的键合，而负SFCs则表明原子对之间趋向于分离。在L12相和tP16相中，SFCs均呈现出Pt-Pt键> Pt-Al键> Al-Al键的趋势，L12相Pt-Al原子对的SFCs（L12相为1.010 eV/Ų，tP16相为3.473 eV/Ų）明显弱于tP16相。此外，L12相Pt-Pt原子对表现出明显的负SFCs（-0.409 eV/Ų），表明Pt-Pt原子对趋向于分离。Pt-Al原子对的弱键合以及Pt-Pt原子对的负SFCs导致了L12相的动力学不稳定性。键强度进一步通过图2(f)中的电子态密度（DOS）得到了验证。
图3. γ′-Pt3Al相的动力学稳定机制及新型γ-γ′ Pt-Al合金
本团队系统研究了32种合金元素对γ'-Pt3Al相动力学性质的影响，首次发现合金化策略将诱导不同的局部原子环境畸变（局域晶格畸变或局域电荷畸变）增强化学键，稳定γ'-Pt3Al相。Ti、Hf、Ta、Cr等合金元素倾向占据γ'-Pt3Al相中的Al位，使γ'-Pt3Al相中的球形电子云呈现出明显的方向性，即局域电荷畸变（LCD），稳定γ'-Pt3Al相。然而，Ni、Co、Ru等合金元素倾向占据Pt位，通过诱导局域晶格畸变（LLD）稳定γ'-Pt3Al相。基于计算结果（声子谱、形成焓、混合焓、分配焓和晶格常数线性拟合系数），对合金元素进行有效筛选，选择Hf、Ti、Ta、Cr和Ni元素进行实验验证。Pt-12Al-6X (X = Hf，Ti，Ta和Cr)具有稳定的γ′相，与计算结果一致，其中Pt-12Al-6Hf合金为首次报道，其室温维氏硬度(442.1 HV)超过了镍基高温合金IN718 (413.6 HV)。通过高通量计算筛选结合关键实验验证的方法促进了新型Pt-Al高温合金的发展，并大大节约了研发成本和研发时间。
本工作中所涉及的晶体结构建模和部分高通量计算是在极端条件材料物性集成计算平台ProME（Professional Materials at Extremes）上完成的，ProME是一款由北京应用物理与数学研究所、昆明理工大学和国内多家单位联合开发的国产材料计算平台。同时，上述工作得到了云南省稀贵金属材料基因工程专项、云南省重大科技专项、云南贵金属实验室重大专项等项目的支持，新型Pt-Al高温合金的开发形成了高通量计算驱动贵金属合金设计典型案例，推动了稀贵金属新材料领域由经验指导实验向理论预测、实验验证的材料研发新模式转变，赋能新质生产力。
论文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1359645424007638
