上科大物质科学领域近期科研成果速递

为解决醌类维生素的合成问题，物质学院李智团队开始研究碱性催化条件下、氧化还原链式机理的可行性，这一极具探索性的任务交给了当时大二的2017级本科生张子宁同学。他不仅发现碱性条件可解决该问题，还意外观察到一类全新的含有卤素离子的叔丁醇钠团簇分子晶体(NaOR)12·NaX，也即“X@RONa”，并使用确认了其微观结构。后续研究表明，X@RONa团簇正是催化作用的核心物质，其他形态的醇钠碱无法实现该反应。通过对团簇进行结构设计，维生素K、辅酶Q以及多种其他醌类天然产物都可实现一步法高效合成。机理研究揭示了X@RONa的每个结构组成部分都在氧化还原链式反应中发挥了关键作用。

张子宁在校期间完成了该论文中的绝大部分实验工作，毕业离校后完成了理论工作。2021届本科毕业生谷欢潮（现为2021级物质学院研究生）、2018级本科生曹敦旭分别提供了部分重要的表征数据。三位同学同心协力、一路接力完成。近日，成果在线发表于《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society，JACS）。

图 X@RONa的分子结构与晶体衍射图像

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物质学院蒋易凡团队与清华大学高等研究院姚宏团队合作，在《物理评论快报》（Physical Review Letters）上发表了关于二维配对密度波超导新模型的研究成果，文章被选为编辑推荐（Editors’ Suggestion）。

配对密度波超导（PDW）是一类独特的超导量子态，其显著特点是超导序参数在空间中呈现周期性振荡，这与传统超导体的均匀序参数有着本质区别。尽管配对密度波超导的理论研究和实验探索在近几年取得很多重要进展，但在二维微观理论模型的基态实现这种量子物态仍是一项挑战。研究团队应用高效的密度矩阵重整化群方法，深入研究了具有二维特征的蜂窝晶格中的无自旋费米子相互作用体系。通过高精度、无偏的量子多体计算揭示了该系统在强相互作用下的基态具有配对密度波超导序，即电子配对的强度在空间中呈现周期性调制。这一发现为理解二维配对密度波超导的微观机制开辟了新路径。

图  二维蜂窝晶格上自旋极化费米子的费米面，以及模型的量子相图

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认识材料生长的分子机制对于功能材料的合理设计、合成和优化至关重要。近日，物质学院刘朋昕团队（模型材料与表面化学实验室）发现了一种二维二氧化钛纳米晶体的生长机制，进而提出一种新的材料晶化路径，即通过一维分子链的定向附着实现二维纳米片的生长。该研究发表于Nano Letters。

2010年，清华大学王训组报道了一种二维青铜相二氧化钛纳米片（TiO₂(B) NS）的合成方法，其亚稳晶相和超薄结构引起了储能、催化、生物等领域的广泛关注。但该材料的生长机制尚不明确。在前期基础上，刘朋昕团队发现一种一维链状的(Ti-2EG)n金属有机配位聚合物可以在水热条件下生长成TiO₂(B) NS，且这种聚合物也是使用其他钛源合成TiO₂(B) NS的必经中间体。基于此，团队提出了一种新的一维到二维的定向附着晶体生长机理。这一机理在传统的单体-单体附着与非传统的晶体定向附着之间建立起联系，进一步阐述了二氧化钛纳米材料生长的分子机理，为纳米材料的表面化学研究提供了新思路。

图  (Ti-2EG)n聚合物转化为TiO₂(B) NS的机理示意图

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物质学院拓扑物理实验室张石磊带领团队本科生和研究生通力合作，利用软X射线泵浦探测技术发现了拓扑磁结构中的非常规弛豫过程，揭示了三维拓扑缺陷减缓磁有序弛豫过程的细节，研究成果发表在《物理评论快报》（Physical Review Letters）。

以螺旋磁结构和磁斯格明子为代表的非共线磁有序相具有在三维实空间中扭曲并调制的微观自旋构型。在微磁理论框架下，这些磁性结构在受到外部激励后经过一系列阻尼震荡将在纳秒内恢复到平衡态。然而，研究团队发现，这一恢复过程在实验观测上可延长至百毫秒量级，远远超出传统理论描述下的时间尺度。为解释这一现象，研究团队提出了“两步弛豫过程”。为了精确观测这一演变过程，研究团队使用共振弹性X射线散射（REXS）泵浦探测技术发现，非共线磁结构需要长达约0.2秒的时间才能恢复到平衡状态，即这些三维拓扑奇点的寿命在百毫秒量级。非共线磁序中因为拓扑缺陷导致的延缓弛豫动力学对拓扑物态的研究可能产生深远影响。物质学院2022级本科生张宸豪、2023级硕士研究生吴杨、陈敬贻为共同第一作者，张石磊教授为通讯作者。

图  (a,b)基于软X射线磁散射的泵浦探测原理，(c)两步弛豫过程示意图

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该系统首次实现了并行打印亚波长尺度的3D金属纳米结构阵列，结构的尺寸与几何形状随时间推移而演变，可实时动态改变其与光的特征响应，进而产生绚丽色彩。该过程仅需常温常压的气体氛围，因此易于集成于现有的显微系统并对所呈现出来的动态颜色进行实时观测。该方法不仅提升了制造结构色的能力，还加深了对光与纳米物质相互作用的理解。

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物质学院拓扑物理实验室齐彦鹏团队在天然拓扑异质结材料BiTe中发现压力诱导的结构相变和超导电性，相关成果发表于《今日材料物理学》（Materials Today Physics）。

BiTe是一种天然异质结材料，属于(Bi₂)_m(Bi₂Te₃)_n体系的一员(m=1,n=2)，其同时具备弱拓扑绝缘体与拓扑晶体绝缘体特征，是研究拓扑物性的理想材料。齐彦鹏团队结合金刚石对顶砧的原位物性测量与第一性原理计算，对高压下天然异质结材料BiTe的晶体结构与电子结构开展了系统研究。研究不仅首次报道了BiTe高压结构相变以及压力诱导的超导电性，还加深了(Bi₂)_m(Bi₂Te₃)_n系列化合物高压相图与物性的认识，为未来制备和设计新型异质结材料提供了参考与思路。

图 BiTe的电子结构相图和(Bi₂)_m(Bi₂Te₃)_n家族系列总结

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物质学院刘伟民团队通过瞬态吸收显微镜技术，对单层MoS₂中的热载流子空间非均匀热声子瓶颈效应及其对载流子输运的影响进行了深入探究，成果发表于Nano Letters。

由于单层MoS₂具有直接带隙半导体特性，被认为是下一代电子和光电器件的理想材料，理解该材料中载流子的传输特性，对于提升器件性能和开发新功能颇为关键。刘伟民团队利用瞬态吸收显微镜对室温下单层MoS₂的载流子扩散动力学进行了研究。结果显示，动力学起初呈现热载流子的超快扩散，随后出现反常的负扩散现象，并最终演变为缓慢的带边激子扩散。实验证明，这种反常的负扩散过程是由于泵浦激光光强高斯分布引起激发区域的热声子瓶颈效应的非均匀分布所致，随着激光中心向边缘移动、光强减弱，热载流子冷却速率加快。该发现为研究和理解二维TMDs中的热载流子扩散动力学提供了新思路，深入理解这一现象内在属性对于更好地控制和利用二维材料中的热载流子至关重要。

图 激光激发20ps时间窗口内，单层MoS₂中载流子空间扩散示意图

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物质学院拓扑物理实验室张石磊团队利用时间分辨X光磁散射技术观测到了磁斯格明子晶格动力学的“隐藏”转动模式，提出了手性晶格矩的理论模型，为磁斯格明子的微观动力学和对其有效的调控手段提供了新思路，研究成果发表于Nano Letters。

磁斯格明子被认为是下一代磁存储器的优秀载体。目前的斯格明子动力学主要基于“单粒子模型”，即单个的、孤立的斯格明子如何在等效外力下集体运动。但在特定材料中，斯格明子之间复杂的吸引和排斥势能使其以晶格的形式存在。本工作聚焦于绝缘性手性磁体Cu₂OSeO₃中有限尺寸的磁斯格明子晶格板块。当施加一个线性温度梯度时，这些磁斯格明子板块不仅被推动，还通过一种手性晶格力矩的机制产生了连续的旋转运动。这种手性晶格力矩的引入，使得磁斯格明子晶格在微小温度梯度下呈现出旋进的特性，且旋转的方向可以通过调整磁场的方向来控制。

图 磁斯格明子晶格运动示意图

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