标题:
Increased urban ozone in heatwaves due to temperature-induced emissions of anthropogenic volatile organic compounds
期刊:
Nature Geoscience
作者:
Momei Qin , et al.
DOI:
https://doi.org/10.1038/s41561-024-01608-w
引用:
Qin, M., She, Y., Wang, M. et al. Increased urban ozone in heatwaves due to temperature-induced emissions of anthropogenic volatile organic compounds. Nat. Geosci. (2025).
1. 引言
臭氧是一种危害公共健康和生态系统的污染物,其形成受挥发性有机化合物(VOCs)和氮氧化物(NOx)的光化学反应控制。尽管生物源VOCs的温度敏感性已被广泛研究,但关于人为非燃烧源(如挥发性化学品)随温度升高排放变化对臭氧污染的影响研究较少。本文通过结合上海的现场监测、排放实验和空气质量模型,探讨了热浪期间AVOCs排放的温度依赖性及其对臭氧形成的影响。
2. 结果
臭氧浓度与温度的相关性
研究发现,在2018-2020年夏季,上海的最大日均8小时臭氧(MDA8 O3)浓度与温度显著相关,当温度从25°C上升至35°C时,臭氧浓度以1.8 ppb °C⁻¹的速率增加。
人为VOCs的温度依赖性
34种AVOCs的排放量与温度呈正相关(P < 0.01),包括芳香族化合物(如甲苯、二甲苯)和烯烃(如丙烯、1,3-丁二烯)。当温度超过35°C时,这些化合物的排放增强了两倍,夜间的增幅尤为显著。
自由基反应性与臭氧形成
热浪期间,总羟基自由基(OH)反应性增加了82%,其中8%由AVOCs的温度驱动排放变化引起。此外,氧化性有机化合物(OVOCs)的反应性也显著增加,进一步促进了臭氧的生成。
模型模拟结果
模拟表明,AVOCs排放的温度效应导致上海的MDA8 O3浓度增加了4.6 ppb,相当于5-7%的相对增强。
3. 讨论
非燃烧源排放的重要性
非燃烧源(如挥发性化学品)的AVOCs排放占主导地位,这些来源的排放受温度驱动影响显著,但目前在污染控制中常被忽视。
区域和全球影响
模型预测显示,中国东部大城市(如杭州、南京)在热浪期间也可能出现类似的AVOCs排放驱动的臭氧增强。全球其他AVOC敏感城市可能面临同样的风险。
控制策略建议
加强对非燃烧源AVOCs的排放控制,特别是在气候变化导致热浪频率和强度增加的背景下,有助于缓解臭氧污染。
与此同时,持续减少NOx排放可进一步降低热浪期间臭氧的生成。
4. 方法
数据收集与现场观测
本研究在2018-2020年夏季,使用在线气相色谱仪监测了上海55种VOCs的浓度,同时收集了臭氧和NOx的数据。
空气质量建模
采用社区多尺度空气质量模型(CMAQ)模拟AVOCs排放的温度效应对VOCs、自由基反应性和臭氧生成的影响。
使用两种情景:基础情景(假设AVOCs排放不受温度影响)和调整情景(考虑AVOCs排放的温度效应)。
温度效应分离
分析了不同排放源(AVOCs、BVOCs和气象条件)对OH反应性和臭氧生成的贡献,评估各自的相对重要性。
5.重要图表
图1. 2018年至2020年夏季上海的O3浓度、VOC ERs和OH反应性与温度的关系
图2. 高温下挥发性有机化合物浓度、羟基自由基反应性和自由基产生的增强
图3. 热浪期间AVOC排放增加对臭氧化学反应的影响
图4. 热浪期间AVOC排放增加对臭氧化学反应的影响
6.数据可用性与代码可用性
数据提供
支持本研究结果的所有数据都包含在这篇已发表的论文(及其补充信息)中,可通过 Figshare 查阅,网址是 https://doi.org/10.6084/m9.figshare.26106289
代码可用性
本研究中使用的 CMAQ 模型的源代码可在 https://github.com/USEPA/CMAQ 网站上公开获取。其他代码,包括用于处理观测数据、排放和 CMAQ 输出的 Fortran 代码和 R 脚本,可向相应作者索取。
英文摘要
Urban ozone (O3) pollution correlates with temperature, and higher O3 often occurs during heatwaves, threatening public health. However, limited data on how anthropogenic volatile organic compound (AVOC) precursor emissions vary with temperature hinders understanding their impact on O3. Here we show that the increase in non-combustion AVOC emissions (for example, from volatile chemical products) during a heatwave in Shanghai contributes significantly to increased O3, on the basis of ambient measurements, emissions testing and air quality modelling. AVOC concentrations increase ~twofold when the temperature increases from 25 °C to 35 °C due to air stagnation and increased emissions. During the heatwave, higher concentrations result in an 82% increase in VOC OH reactivity. Air quality simulations reveal that temperature-driven AVOC emissions increases account for 8% (1.6 s–1) of this reactivity increase and enhance O3 by 4.6 ppb. Moreover, we predict a more profound (twofold) increase in OH reactivity of oxygenated VOCs, facilitating radical production and O3 formation. Enhanced AVOC emissions trigger O3 enhancements in large cities in East China during a heatwave, and similar effects may also happen in other AVOC-sensitive megacities globally. Reducing AVOC emissions, particularly non-combustion sources, which are currently less understood and regulated, could mitigate potential O3 pollution in urban environments during heatwaves.
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