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分享一篇 J. Phys. Chem. A：镍纳米团簇结构和热力学的机器学习研究的文章。
感谢论文的原作者！
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主要内容
“机器学习（ML）势（如高斯近似势（GAP））在将结构映射到不同系统的属性方面表现出令人印象深刻的能力。在这里，我们介绍了一个低维镍纳米团簇的GAP模型，并证明了它的灵活性和有效性，在捕捉能量，结构多样性，和热力学性质的镍纳米团簇在一个广泛的尺寸范围。通过一个系统的方法，包括模型的开发，验证和应用，我们评估模型的力，在代表能量和配置功能的低维度，同时也研究其外推性质。我们的分析和讨论揭示了有效训练此类模型所需的数据质量。使用差距模型进行大规模MD模拟的轨迹与数据驱动模型（如图神经网络）进行分析，揭示了多孔Ni纳米颗粒的尺寸相关相行为和热机械稳定性特征的有趣见解。总的来说，我们的工作强调了ML模型的潜力，它与数据驱动方法相结合，可作为研究低维系统和复杂材料动力学的通用工具。”——取自文章摘要。===============================
研究背景
“镍（Ni）在地壳中含量丰富，使其比各种应用中使用的大多数金属更具成本效益。镍纳米颗粒（Ni NPs）由于其独特的形态、结晶度和比表面积（SSA）而具有磁性、化学和物理性质，在高温过滤器、纳米管印刷油墨、锂离子电池、纺织品、光学开关和生物分子固定化等领域具有潜在应用。与其他磁性纳米颗粒相比，Ni NPs具有上级催化性能，这使得它们在反应中作为推进剂、涂料、塑料、纤维等中的烧结添加剂是有用的。进一步改进纳米颗粒的性能和适用性的一种方法是通过引入孔隙。多孔纳米颗粒产生物理和形态特征的独特组合，从而能够更好地控制局部化学环境。例如，Schwartzberg等人报道了中空金纳米颗粒的合成、表征和可调光学特性，这些纳米颗粒在化学和生物传感应用中显示出巨大的潜力。此外，中空纳米粒子（hNP）在催化，等离子体，传感和能量存储等领域表现出显着的性能。因此，了解这些材料的合成路线变得必要，这反过来又需要了解它们的热稳定性，能量学和动力学。形状和大小依赖性的稳定性的知识不仅需要更好地控制其性能，但也可以使合成成本效益。例如，最大化hNP尺寸同时减小壳厚度是生产低成本和轻质装置并改善其存储、扩散或其他表面活化过程的性能的替代方案。”——取自文章引言。===============================
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图1. 基于第一性原理数据集的团簇能量学和力的镍的高斯近似势（GAP）模型的发展。(a)显示差距模型拟合和验证的工作流程图。(b)聚类数据集SOAP表示的t-SNE图，用于拟合差距潜力和聚类的相应大小依赖性结构变异性。(c)数据集中Ni团簇的尺寸相关能量学和尺寸分布。![]()
图2. 选择最佳的GAP模型描述Ni中的原子相互作用。(a)GAP模型在训练过程中使用的不同聚类权重范围对批量数据的平均性能。性能指标包括测试数据集簇的能量误差（EMAE，test，meV/atom）和力误差（FMAE，test，meV/Å），以及用于预测块体镍的基态多晶型的内聚能和有序度（Δpoly）和晶格参数（Δlattice）误差。(b)在训练模型期间使用的不同截止值（rcut）的平均性能度量如（a）中所示。![]()
图3. 参数化GAP模型对Ni的性能。（a，b）奇偶性图，显示了针对聚类数据和所包括的批量数据的训练数据集上的能量和力误差。(c)弦图显示了训练数据集的3种不同大小类别的团簇（大：>30个原子，中：>15和<30个原子，小：<15个原子）对误差的贡献（对能量E和力F）。（d、e）显示测试数据集上能量和力误差的奇偶图。(f)弦图显示了测试数据集3个不同大小类别对误差的贡献。
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图4. 在使用EAM模型采样的不相关数据上验证差距模型：对于采样的不同Ni纳米团簇，差距模型的50（a，c）能量和力预测与DFT对应物的比较。（b，d）差距模型与其他潜在模型在预测能量和力的MAE误差方面与DFT相比的性能比较。
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图5. 镍纳米团簇差距模型的稳定性和动力学。(a)与QCD数据库中给出的Ni团簇尺寸相关DFT最小值的DFT能量相比，间隙最小化能量。图中还显示了弛豫前和弛豫后能量的MAE误差（插图）。(b)QCD数据库中的GAP最小化配置与DFT最小化配置的结构相似性。(c)将差距模型预测的正态模与DFT预测的正态模进行了比较，得到了不同尺寸的团簇和相应的R2。(d)Ni15和Ni35纳米团簇在300K下的动态稳定性。(e)旋转半径与均方根偏差（RMSD）的动态稳定性的跨越不同的大小。
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图6. 熔化特性。(a)体相Ni结构的界面熔化。(b)镍纳米颗粒的尺寸依赖性熔化。(c)Ni420（直径约2 nm）纳米颗粒的相变特性。上半部分显示了不同温度下的纳米颗粒及其横截面（中平面），根据CEGANN工作流程预测的处于液相的概率对颗粒进行了颜色编码。下图显示了不同温度下所有颗粒的液体概率密度。(d)对于不同温度，在离纳米颗粒质心不同距离处的液体概率密度，如（c）中所示。
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图7. 镍空心纳米粒子的热机械稳定性。(a)多孔纳米颗粒的示意图。(b)不同内径和外径以及相应厚度（t）的中空纳米颗粒的塌陷温度（Tc）。(c)纳米颗粒回转半径的变化，如（B）中用“A”标记的。(d)纳米颗粒回转半径的变化，如（b）中标记为“B”。
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图8. 纳米颗粒在加热时的演变。(a)随着温度的升高，纳米颗粒的演变如图7 b-“A”所示。上半部分显示了纳米颗粒及其在不同温度下的横截面，根据CEGANN工作流程预测的处于液相的概率对颗粒进行了颜色编码。下图显示了不同温度下所有颗粒的液体概率密度。(b)如（a）中所描绘的，对于不同温度，在距中空纳米颗粒的质心不同距离处的液体概率密度。(c)随着温度的升高，纳米颗粒的演变如图7 b-“B”所示。(d)如（c）中所描绘的，对于不同温度，在距中空纳米颗粒的质心不同距离处的液体概率密度。================================
主要结论
“GAP模型的优势在于其函数形式的灵活性，允许它们将大型系统的总能量拟合问题转化为较小任务的总和。这种灵活性使得能够在广泛的训练数据库中准确地插值结构的势能，涵盖各种各样的结构和阶段。然而，这种灵活性通常是以插值到与模型训练期间遇到的区域大不相同的区域的能力为代价的。典型模型只是局部环境的函数，使它们在本质上是短程的。然而，在一定程度上增加截止值可以考虑长程相互作用。然而，这对于这些模型来说也有其自身的缺陷，因为增加构建原子环境向量（例如我们的情况下的SOAP）的截止值会导致更大的计算成本来捕获随着分离距离缓慢衰减的物理相互作用，并且化学构型空间随着更大的截止半径而增长。我们试图通过对我们开发的模型进行严格的质量评估来评估这些影响的影响。”——取自文章结论。================================
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文章题目：
Development of a Machine Learning Potential to Study the Structure and Thermodynamics of Nickel Nanoclusters
文章链接：
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.jpca.4c04048
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