近日,大连化物所碳资源小分子与氢能利用研究组(DNL1905组)孙剑研究员团队在二氧化碳加氢合成烯烃研究中取得新进展,设计合成了电子助剂Na和结构助剂Co共修饰的铁基催化剂,并研究发现Na和Co的协同作用促进了在低温反应条件下(180至240°C)铁催化剂原位碳化形成三斜相的NaCoFe合金碳化物,显著提升了二氧化碳加氢制烯烃的催化性能。
实验结果和理论计算均证明,FexCoy合金相可在反应过程中逐步原位碳化生成C-C偶联活性更高的新物种,即三斜相(FexCoy)5C2合金碳化物。该催化剂在低至180°C反应条件下依然可稳定催化CO2加氢合成烯烃,在500小时的稳定性测试中未发现明显失活,大幅降低了CO2活化与C-C偶联生成烯烃的反应温度。在优先条件下烯烃的时空收率最高可达1829 mg/gcat/h。该工作为低能耗和高效率CO2转化合成烯烃提供了新途径。