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氧析出反应（OER）是电解水的关键步骤，涉及四电子转移。为了替代稀有且昂贵的贵金属催化剂（如IrO2和RuO2），研究者们致力于开发非贵金属OER催化剂。此外，三元、四元及高熵材料因其拥有多个活性位点和协同效应而备受关注。然而，随着材料成分组合的增加，预测OER催化剂的性能（如塔菲尔斜率和起始过电位）变得极为复杂，超出了传统科学家分析的能力范围。机器学习在处理复杂关系方面表现优异，可能更有效地预测多元素催化剂的性能。而成功构建机器学习模型依赖于数据质量、输入的描述符和算法处理高维数据的能力。
图1. HNN算法结构示意图，展示了多个子模型的并行训练过程。
来自南方科技大学材料科学与工程学院的项晓东教授团队，开发了一种新的神经网络超结构统计集成算法（HNN），用于预测无机材料的性能，并将现有的通用元素描述符数量扩展了五倍以上。将该方法应用于小数据集的OER催化剂研究中，团队成功预测了3个三元体系的塔菲尔斜率-成分完整相图，并发现了15种新的OER催化剂。
图2.不同模型和数据集的塔菲尔斜率和起始电位学习结果比较。
为了确保数据质量，团队使用了测量条件一致的高通量实验数据。他们发现，现有神经网络算法在小数据集和高维描述符下表现不佳，是因为小数据量难以训练大量超参数。通过遗传算法，团队确定了最佳输入维度。团队意识到数以亿计可能的降维描述符组合，每个最佳维度的子模型都保留特有的关联信息。因此，团队提出了一种新型神经网络超结构统计集成算法，通过并行训练和集成多个降维子模型，充分提取并利用信息。该算法可在使用小数据集情况下有效学习高维描述符与催化剂塔菲尔斜率及起始过电位之间的关系。通过增加反应材料结构的元素物理参量及统计方法，团队将描述符从145个扩展到909个。研究表明，识别出的十大关键描述符全是新扩展的。新模型显著提高了预测准确性，经过预测与实验迭代，测试集的R²从0.7增加到0.98。最终，模型成功预测了与实验结果高度一致的Fe-Co-Ni、Fe-Co-Ce和Fe-Co-La三元体系的完整塔菲尔斜率-相图，及15种新的OER催化剂。
图3. “塔菲尔斜率-成分”相图的实验及预测结构比较。
作者团队开发的这一新神经网络超结构统计集成算法，同样适用于其他无机材料性能的预测。该文近期发表于npj Computational Materials 10: 194 (2024)，英文标题与摘要如下，点击左下角“阅读原文”可以自由获取论文PDF。
Developing new electrocatalysts for oxygen evolution reaction via high throughput experiments and artificial intelligence
Shaomeng Xu, Zhuyang Chen, Bijun Cai, Weixuan Li, Ronggui Zhu, Chen Xu* & X. -D Xiang*
The development of non-noble metal electrocatalysts for the Oxygen Evolution Reaction (OER) is advancing towards the use of multi-element materials. To reveal the complex correlations of multi-element OER electrocatalysts, we developed an iterative workflow combining high-throughput experiments and AI-generated content (AIGC) processes. An increased number of 909 (compared to 145 in previous literature) universal descriptors for inorganic materials science were constructed and used as Artificial Neural Network (ANN) input. A large number of statistical ensembles with each ANN individual ensemble having a reduced number of descriptors were integrated with a new Hierarchical Neural Network (HNN) algorithm. This algorithm addresses the longstanding challenge of balancing overwhelming descriptor numbers with insufficient datasets in traditional ANN approaches to materials science problems. As a result, the combination of AIGC and experimental validation significantly enhanced prediction accuracy, increase the R2 values from 0.7 to 0.98 for Tafel slopes.
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