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在有机光伏器件的研究中，阴极界面层（CIL）在实现有机半导体与金属电极间欧姆接触的过程中起着决定性作用，这对提升器件效率和开路电压至关重要。近期，青岛大学的薄志山、姜焕祥、张安东等人在国际权威期刊J. Am. Chem. Soc.上发表了一篇题为“All Roads Lead to
Rome: Isomers with
Divergent Cathode Modification Mechanisms Toward Ohmic Contact”的研究论文，深入探索了新型阴极界面层材料的设计理念，并系统分析了分子结构与工作机制之间的科学关联。在OPV器件中，实现半导体与金属间的欧姆接触要求金属电极的费米能级高于半导体材料的费米能级。当界面处费米能级达到平衡时，半导体的能带发生弯曲，促进电子高效提取。当前，高性能CIL的设计多聚焦于利用胺基、季铵盐等通过修饰金属银，形成界面偶极，来提升阴极的费米能级，进而形成欧姆接触。然而，与迅速发展的活性层材料相比，CIL的设计策略相对局限。为了拓宽CIL设计思路，青岛大学的研究团队创新性地设计了两类非胺基CILs：一类是将环戊二烯单元引入苝酰亚胺（PDI）的bay位，命名为CIL-cp；另一类则不含环戊二烯单元，称为CIL-ph。尽管CIL-cp和CIL-ph在化学结构上互为同分异构体，但它们在界面修饰机制上展现出截然不同的特性。具体而言，CIL-cp中的环戊二烯单元因其电子结构特征，具有强得电子能力，显著降低了PDI分子的能级。通过 Kelvin Probe Force Microscopy
(KPFM)、Electron Spin Resonance (ESR)、Photoluminescence (PL)等测试手段，发现CIL-cp在暗态和光照条件下均能有效提取活性层的电子，增大活性层的功函数，有效降低界面处活性层的费米能级。其作用机制类似于在活性层上施加了一个强大的电子抽取电场，从而实现了欧姆接触。相比之下，CIL-ph则利用羧酸基团与金属的相互作用，以及其自身较强的分子偶极，有效降低了金属电极的功函数，减小了阴极处的肖特基势垒。基于CIL-cp和CIL-ph的二元器件分别实现了19.31%和18.45%的效率。这一研究成果不仅揭示了分子结构对CIL工作机制的深远影响，还证明了通过在活性层表面引入界面偶极来增大活性层功函数，是优化阴极欧姆接触的一种高效界面层设计策略。这一发现对于拓宽CIL的设计思路，推动OPV器件性能的提升具有重要意义。All Roads Lead to Rome: Isomers with Divergent Cathode Modification Mechanisms toward Ohmic Contact
Huanxiang Jiang, Qi Liang, Haishuo Guo, Andong Zhang, Xuewen Wang, Zheng Tang, and Zhishan Bo
Journal of the American Chemical Society Article ASAP
DOI: 10.1021/jacs.4c09567
https://doi.org/10.1021/jacs.4c09567
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