简介
可用作锂离子电池电极的二维（2D）材料多种多样，但很难有单一材料可以满足所有的综合性能需求。因此，研究的一个努力方向为设计异质结构，从而实现在单一母体结构中不存在的特性。这篇论文报道的工作中，作者设计了一种由导电的2D NbSe2层和绝缘的六方氮化硼（h-BN）制成的范德华异质结构作为锂离子电池中的电极，并考查两种材料层间扭转角度的影响。异质结构实现了金属特性，这使得本来绝缘的h-BN能够应用于电池。吸附位点随扭曲角度的不同而变化。对于5.21°和54.79°的扭转角，H位点是最有利的吸附位点，但对于所有其他扭转角，T位点仍然是最有利吸附位点。当表面之间的角度为19.11°时，在不同的扭曲角度下，与所有其他配置相比，异质结构表现出更好的稳定性。与单个单层相比，吸附能得到增强，表明嵌入效果更好。在19.11°的扭曲角下，结构显示出0.6eV的最小扩散势垒，而在所有其他扭曲角下显示出0.9eV的势垒。开路电压为0.62 V。该结构显示出185mAhgm-1 的比容量。
研究内容
作者使用 QuantumATK 中的原子轨道线型组合（LCAO）基组方法的DFT对这种异质结构进行了详细的研究。使用 QuantumATK Builder 中的 Interface 工具可以构造任意材料之间的界面，控制晶格试配情况、超胞原子数和晶格张力，并比较了不同扭转角度的结构特征，以及在锂离子嵌入后结构的变化情况，确认19.11°为最好的扭转角度，并研究了扭转角度为 19.11 度时锂离子的嵌入吸附位点。作者通过结构的结合能、形成能以及第一原理的动力学说明了这些结构的稳定性。由体系的吸附结构状况、离子吸附能等信息可以计算出理论的比容量和开路电压。
采用电子分布、电荷布居和态密度投影等手段可以分析锂离子吸附后的构型的电子态。
采用CI-NEB方法可以计算锂离子在其中不同位点间的扩散能垒。
QuantumATK简介
以上是 QuantumATK 在电池材料研究中的一个入门级案例，供材料学计算模拟的初学者参考。实际上，QuantumATK 是一个全集成、全功能的材料与器件模拟平台，用户可以通过友好的图形界面可以直接使用以上多种计算引擎进行材料学模拟研究。QuantumATK 完全基于 Python 开发，用户可以直接编程混合使用其中专有的 Python 类型和更多的开源模块进行二次开发，丰富自己的研究工具箱。
QuantumATK 在整合和改进传统计算方法引擎和材料性质计算模块方面进行诸多有益的尝试，为全流程的材料计算模拟准备好了必要的工具。自有的密度泛函理论（DFT）方法算法可以更好的的平衡计算量和精度，常规DFT计算可以直接模拟数千原子的超大体系，杂化泛函计算速度提升百倍，可以直接计算千原子体系；机器学习力场方法可以在图形界面上操作，实现训练、验证、主动学习和力场应用的全部流程；在性质计算方面，QuantumATK 包含多种复杂物理模型，提供力、光、热、电、磁、电输运等性质的计算模块；独特的双电极器件与栅极器件模型可以直接计算复杂异质结构的伏安特性和转移特性等，是研究纳米电子器件的有力工具；在聚合物材料、电池材料等多领域都提供特殊的模型和方法，更好的模拟贴近实际的材料体系。
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https://www.fermitech.com.cn/quantumatk
参考
Sahoo, S., et al. Electronic Properties of Twisted hBN/NbSe 2 Hetero-Structure and Its Application as an Electrode in Lithium-Ion Battery: First-Principle Study. J. Phys. Chem. C 2024, acs.jpcc.3c05943. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.3c05943.
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