在电解水制氢、电催化还原CO2等过程中, 常伴随着电极表面纳微气泡的产生, 其中气泡的成核、生长、运动等演变行为会极大影响电极表面活性位点的覆盖和释放, 进而影响电化学反应效率. 因此, 电催化反应界面气泡的演化行为及调控机制, 以及其如何影响反应速率、反应稳定性及选择性, 是当前研究的热点. 本文综述了电催化反应中电极界面纳微气泡的多尺度演化过程及其与电催化性能间的构效关系的研究进展, 阐述了气泡的成核、生长和脱离的演化机制; 以电解水制氢和CO2电催化还原反应为典型研究体系, 重点论述了电极结构和电解液设计对纳微气泡演化行为和反应效率的影响规律; 从实验研究和计算角度, 对电催化反应中电极界面纳微气泡的重点研究工作及发展趋势进行了展望.
气泡的动态演化行为是一个多尺度的界面传递与反应过程, 包含分子尺度上气体分子的团簇、纳米尺度的成核和生长, 以及微米及以上尺度气泡的运动和脱离, 这些过程共同决定了电催化系统的性能. 随着观测手段的创新, 对纳米气泡的可视化表征研究主要集中在原子力显微镜、荧光显微镜、暗场显微镜和扫描电化学显微镜等原位观测, 少量综述文章也提出了促进气泡脱离的策略. 然而, 这些工作主要集中在先进观测手段和功能化材料设计方面, 所涉及的气泡演化行为多用于单一尺度上的研究, 而对于电催化反应系统中气泡的多尺度演化机制及影响规律, 尚未深入分析和讨论. 基于此, 本文从电化学反应界面气泡的多尺度研究出发, 详细分析了反应界面气泡的成核、生长和脱离过程, 讨论了气泡多尺度演变行为的控制因素及气泡演变过程对电催化反应效率的影响规律; 以典型电化学反应体系电解水制氢和CO2电还原为例, 综述了气泡演化过程和电催化反应性能的进展, 提出了电催化电极界面纳微气泡研究的挑战和发展趋势.
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褚俊杰, 王宗旭, 白璐, 刘亚伟, 董海峰, 冯佳奇, 张香平. 电催化反应电极界面纳微气泡多尺度研究进展. 中国科学:化学, 2024, DOI:10.1360/SSC-2024-0020