近日，河北农业大学机电工程学院袁大超团队与河北大学叶金花教授、李亚光研究员团队，中科院物理所罗艳红研究员团队合作，在国际顶级期刊《Nature Catalysis》（IF=42.8, 2024）发表了题为“High-Purity Carbon Monoxide Production via Photothermal Formic Acid Decomposition over Fluorite ZrO2”的研究论文，在高纯度一氧化碳（CO）制备领域取得重要成果。
河北农业大学机电工程学院袁大超为论文共同第一作者，河北农业大学为第二单位，这是河北省高校首次在该期刊上发表研究成果。袁大超是河北农业大学青年才俊引进人才，一直致力于光热催化、生物质转化与利用方面研究。近5年，在Green Chemistry、Science China Chemistry、Applied Surface Science、Nature Communications、Nano Energy、Journal of Materials Chemistry A等高水平期刊发表论文20多篇，总影响因子超过210。
超高纯度一氧化碳（CO，99.999%）是集成电路制造等高科技产业广泛需求的一种特种气体，传统高纯CO的制备需要从含有CO、H₂、CH₄等多种气体的混合物中提取，严重依赖于高级气体分离技术，需要多级复杂的净化过程，导致了高昂成本等问题，并且严重依赖于国外进口。为了突破高纯CO制备的“卡脖子”问题，该项研究成功提出了“光热催化甲酸裂解”这一全新的高纯CO制备路线。
研究发现，甲酸裂解有两种途径：脱水反应(HCOOH→CO + H2O)；脱氢反应（HCOOH→CO2 + H2），获得高纯度CO的关键是抑制H2副产物产生。基于此，本工作通过理论计算与实验相结合，采用爆炸法开发了一种新型萤石结构氧化锆催化剂（F-ZrO2），该催化剂能够阻断甲酸生成杂质气体氢气的路径并有效催化甲酸脱水，从而实现了摆脱气体分离技术，甲酸催化裂解直接制取高纯CO目的。此外，甲酸脱水是一种吸热反应，需要大量能量消耗并伴随环境污染等问题。本工作通过F-ZrO2催化剂与太阳能光热反应系统耦合催化分解甲酸，在0.5倍标准太阳光辐照下展现出83 mmol g-1 h-1的高纯CO产率，光能-化学能转换效率达到12.3%。在室外太阳光条件下，该光热系统每天可生产超过1538 L m-2的高纯CO，不仅展现出工业化的巨大潜力，也开辟了绿色能源制备高纯气体的新路径。
文章链接：
https://www.nature.com/articles/s41929-024-01249-7
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