他，昆工「省杰青」，携手吉大「国家优青」，最新Nature子刊！
学术
2025-01-19 12:04
广东
调控碳的杂化态是设计具有特定性能的碳材料的核心，但实现三种杂化态之间的转化一直是一个挑战。2025年1月15日，昆明理工大学蔡金明教授和卢建臣教授联合吉林大学陈龙教授团队在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Visualizing stepwise evolution of carbon hybridization from sp3 to sp2 and to sp》的研究论文，熊玮、Guang Zhang、De-Liang Bao和卢建臣教授为论文共同第一作者，蔡金明教授、卢建臣教授和陈龙教授为论文共同通讯作者。蔡金明，昆明理工大学教授，博士生导师，云南省中青年学术和技术带头人，云南省杰出青年科学基金获得者。2003年在北京大学获学士学位，2008年在中国科学院物理研究所获博士学位，2008-2014年在美国橡树岭国家实验室和瑞士联邦材料科学与技术研究所做访问学者并从事博士后研究。蔡金明教授围绕石墨烯等低维纳米材料研究近20年，目前的研究方向包括：原子制造及机理研究、二维材料结构设计及器件研究、先进功能材料制备及应用研究和低维纳米生物医学材料研究。卢建臣，昆明理工大学教授，博士生导师，云南省青年人才（兴滇英才支持计划青年人才），云南省科学技术协会“青年人才托举”工程，云南省基础研究计划优秀青年基金获得者。2011年在吉林大学获学士学位，2017年在在中国科学院物理研究所获博士学位，师从高鸿钧院士，并于2016-2017年在德国马普学会弗里茨哈伯研究所作访问学者，师从Hajo Freund院士。卢建臣教授的研究主要围绕石墨烯功能材料的精准制备及性能表征、低维功能纳米材料原子级制造的机制研究、石墨烯功能材料的第一性原理计算研究。
陈龙，吉林大学教授，国家优青。2003年在上海大学获学士学位，2006年在上海交通大学获硕士学位，2009年在日本分子科学研究所获博士学位，2009-2010年在日本分子科学研究所从事博士后研究，随后在中科院化学研究所担任访问学者，并于2010-2014年在德国马普高分子研究所继续从事博士后研究。陈龙教授的研究主要围绕二维共轭高分子、有机半导体材料与器件、近红外染料分子与组装。在这里，作者通过在表面上对甲基氰基功能化分子进行脱氢和消除反应，可视化了碳杂化态从sp3到sp2以及sp状态的逐步转化。利用扫描探测显微镜，作者区分了由高温退火诱导的聚合物中的三种不同的碳-碳键类型。密度泛函理论计算揭示了吸电子氰基在激活相邻亚甲基形成C(sp3)-C(sp3)键，以及促进后续逐步消除HCN以实现三种碳-碳键转化中的关键作用。作者还证明了该策略在不同基底上的一维线性分子和二维共价有机骨架材料上的适用性。作者的工作扩展了碳杂化转化的范围，并使用氰甲基取代的分子灵活地设计了碳材料。图1：在表面通过(4-甲基氰基)苯基取代的化合物调控碳杂化态的示意图图4：M2和M3分别在Ag(110)和Ag(111)表面上制备的一维线性分子和2二维COF中的碳杂化态转化综上，作者通过使用STM、BR-STM和nc-AFM技术成功地实现了具有不同碳杂化态聚合物的原子构型和转化过程的原位可视化，其中碳杂化态在三种状态中都发生了变化。
DFT计算提供了深入了解反应途径的机制，吸电子的-CN基团通过激活相邻饱和亚甲基的C-H键，进而通过逐步消除HCN促进碳杂化的转化。在一维非线性/线性聚合物和二维COFs中实现三种状态的碳杂化调节，证明了这项工作中开发策略的普遍性。该策略提供了一种通过精心设计的-CH2-CN基团来调节碳杂化的有效方法，为开发能够广泛应用的新型碳材料铺平了道路。Xiong, W., Zhang, G., Bao, DL. et al. Visualizing stepwise evolution of carbon hybridization from sp3 to sp2 and to sp. Nat Commun 16, 690 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-024-55719-4.🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。👏👏👏
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