这篇文章是发表在《自然通讯》（Nature Communications）上的一篇关于电化学膜反应器（Electrochemical Membrane Reactors, EMRs）在去除水环境中的类固醇激素微污染物方面的研究。文章的主要作者是Siqi Liu、David Jassby、Daniel Mandler和Andrea I. Schäfer，他们来自不同的研究机构，包括德国卡尔斯鲁厄理工学院（KIT）的先进膜技术研究所（IAMT）、美国加州大学洛杉矶分校（UCLA）的土木与环境工程系，以及耶路撒冷希伯来大学的化学研究所。
研究背景
随着对水生生态系统中微污染物的担忧日益增加，开发可持续的水处理技术变得尤为重要。类固醇激素（Steroid Hormones, SHs）作为一种内分泌干扰化学物质（Endocrine-Disrupting Chemicals, EDCs），即使在痕量浓度下也会对人类健康和环境造成严重影响。因此，迫切需要开发先进的水和废水处理技术，而电化学氧化（Electrochemical Oxidation, EO）因其在消除各种微污染物方面的潜力而受到关注。
研究目的和方法
本研究的目的是探究EMR在去除微污染物中的吸附和降解作用，并尝试区分这两种作用。研究者使用了碳纳米管膜（Carbon Nanotube Membrane）作为EMR的流动电极，并采用了同位素标记的类固醇激素微污染物作为研究对象。通过结合高效液相色谱（High-Performance Liquid Chromatography, HPLC）与流动闪烁分析仪（Flow Scintillation Analyzer, FSA）以及液体闪烁计数（Liquid Scintillation Counting, LSC）技术，研究者能够区分通过吸附和降解途径去除的激素。
研究结果
研究结果表明，预吸附激素并不限制其随后的降解，这归因于EMR的快速吸附动力学和有效的质量传递。通过改变电压从0.6增加到1.2伏特，可以观察到降解动力学从由电子转移速率控制转变为由吸附速率限制。这些发现揭示了EMR的一些潜在机制，并为设计电化学策略以控制微污染物提供了宝贵的见解。
讨论与分析
文章详细讨论了EMR在不同操作条件下的性能，包括电压、水通量、SH浓度和SH类型。研究发现，增加电压可以提高电化学转化对总质量去除的贡献，并在超过1.2伏特时达到平台。此外，研究还发现约20%的E2（一种β-雌二醇）通过吸附在膜表面被去除，而没有经历降解，这归因于E2吸附在非电活性位点上。研究还表明，EMR对微污染物的选择性降解取决于它们的分子结构，这影响了吸附动力学和可降解性。
实验方法
文章描述了实验中使用的电化学过滤系统和协议，包括定制的流动式EMR系统和商业可用的膜单元。实验使用了单次死端过滤方法，并详细描述了实验步骤以确保准确性和一致性。文章还介绍了CNT电化学膜的制备和表征，包括CNTs的分散、沉积和电导率测量。
结论
文章得出结论，通过结合UHPLC-FSA和LSC技术，可以深入研究EMR过程中涉及的复杂反应机制，包括吸附/脱附、降解和副产物转化。这种方法可以应用于其他EMR系统，包括那些没有吸附/脱附或副产物形成的系统。研究强调了在设计电化学策略以控制微污染物时，需要考虑分子结构对吸附动力学和可降解性的影响。
研究意义
这项研究不仅提供了一种新的方法来区分和量化EMR中的吸附和降解过程，而且还揭示了操作参数对这些过程的影响。这对于优化EMR设计和操作以提高微污染物去除效率具有重要意义。此外，这项工作还强调了在实际水处理应用中，需要进一步研究和开发能够提高广泛微污染物降解能力的EMR技术。
https://doi.org/10.1038/s41467-024-52730-7
欢迎收听环境生态网微信：eeduorgcn。
