文章来源：《工业水处理》2024年第9期
第一作者：郭紫瑞
通讯作者：李红艳
作者单位：太原理工大学环境科学与工程学院
合作单位：山西省市政工程研究生教育创新中心
论文DOI：10.19965/j.cnki.iwt.2023-0911
论文引用：郭紫瑞，李红艳，张峰，等. Fe2O3-CuO/rCG催化降解水中苯并三氮唑的效能与机理[J]. 工业水处理，2024，44（9）：118-126.
以煤矸石（Coal gangue，CG）为原料，通过煅烧、酸浸和金属改性制备铁铜改性煤矸石（Fe2O3-CuO/rCG），对Fe2O3-CuO/rCG的形貌结构进行了表征分析，并研究了Fe2O3-CuO/rCG/H2O2体系对难降解氮杂环有机污染物苯并三氮唑（BTA）的降解效能和作用机理。
结果表明：改性后Fe2O3-CuO/rCG比表面积和总孔容均明显增加，Fe2O3与CuO成功填充在材料孔隙内部；
Fe2O3-CuO/rCG的最佳制备条件为煅烧温度650 ℃、煅烧时间3 h、金属离子负载浓度0.07 mol/L；
Fe2O3-CuO/rCG/H2O2体系降解BTA的最佳条件为BTA质量浓度30 mg/L、Fe2O3-CuO/rCG投加量2 g/L、H2O2浓度7 mmol/L、温度25 ℃、转速240 r/min，反应2 h时，体系对BTA降解率最高可达94.86%，TOC与TN去除率分别可达87.69%与84.27%；
Fe2O3-CuO/rCG耦合类Fenton体系去除BTA的作用机制主要有吸附和催化降解两种，吸附主要有空隙填充、配体吸附和氢键作用，催化降解过程·OH和1O2为主要活性物种，且1O2占主导地位，且Fe2+/Fe3+和Cu+/Cu2+的氧化还原循环加速了类Fenton体系中活性物种的生成。
Fe2O3-CuO/rCG可实现CG资源化利用及高效低成本处理含BTA的化工废水，实现以废治废。
1.利用工业固废煤矸石（CG）制备新型类Fenton催化剂，进而吸附降解废水中苯并三氮唑（BTA）。
2.Fe2O3-CuO/rCG较CG比表面积和总孔容均明显增加，Fe2O3与CuO成功负载。
3.吸附作用包括孔隙填充、氢键作用和配体吸附，催化降解过程·OH和1O2为主要活性物种，且1O2占主导地位。
4.Cu+促进Fe3+/Fe2+循环，起协同效应，强化H2O2产生更多活性氧物种。
煤矸石（CG）是煤炭开采和洗选过程中产生的工业固体废弃物，据统计，我国CG已累计堆积超70亿t，并以每年2.8亿t的速度持续增长。相对于巨大的CG产量，CG的利用效率仍然难以满足其巨大的处理需求，若处置不当会对环境造成危害，如矸石山自燃引起的有害气体排放、雨水冲刷导致重金属进入地下水污染水体环境等。目前，针对CG的资源化利用方式包括燃烧发电、制作建筑材料、提取化工产品等。
化工废水含有高浓度的酚类物质、多环芳烃和氮杂环化合物(NHCs)等。其中NHCs由于极性较高，与类似的多环芳烃相比，具有更高的生态毒性。苯并三氮唑（BTA）等NHCs由于其毒性、致癌性和致突变性，对环境质量和人类健康造成负面影响。目前，处理高浓度难降解有毒化合物的方法包括生物法(生物强化或工艺组合)、物理法(吸附、萃取和膜处理技术)和化学法(高级氧化工艺)。
本文以CG为原料，通过煅烧、酸浸和金属改性制备Fe2O3-CuO/rCG，并对其进行表征分析，研究了Fe2O3-CuO/rCG/H2O2体系对水中BTA的吸附降解效能和作用机理。
1）将CG改性为Fe2O3-CuO/rCG后比表面积和总孔容均明显增加，吸附位点增加；Fe2O3与CuO成功填充在材料孔隙内部，有利于对BTA的吸附与降解。
2）Fe2O3-CuO/rCG最佳制备条件：煅烧温度650 ℃、煅烧时间3 h、金属离子负载浓度0.07 mol/L。Fe2O3-CuO/rCG降解BTA的最佳反应条件：BTA初始质量浓度30 mg/L、Fe2O3-CuO/rCG投加量2 g/L、H2O2浓度7 mmol/L，pH在5~9范围内均可实现较好的降解效果。
3）Fe2O3-CuO/rCG在前两次循环使用种均能较好地去除BTA，第2次使用后BTA去除率仍可达75.15%；前两次循环使用TOC去除率分别为87.69%、65.64%，TN去除率分别为84.27%、48.04%。
4）Fe2O3-CuO/rCG耦合类Fenton体系去除BTA主要有吸附和催化降解两种作用机制。吸附主要有空隙填充、氢键作用和配体吸附，催化降解过程的活性物种有·OH和1O2两种，1O2占主导地位。本研究制备的Fe2O3-CuO/rCG可实现CG资源化利用及高效低成本处理含BTA的化工废水，达到以废治废、变废为宝的目的，低碳节能、高效环保。
第一作者：郭紫瑞（Zirui Guo），太原理工大学环境科学与工程学院李红艳课题组硕士研究生，主要从事水处理与能源资源化的相关研究。E-mail：1354988312@qq.com。
通讯作者：李红艳，副教授，硕士生导师。山西省“三区”科技人才，山西省高校师德楷模，第七届太原土木建筑学会给排水分会委员及市政给排水委员会副主任，吕梁市企业科技特派员，太原理工大学“三育人”教书育人标兵。主要从事水处理与能源资源化、水系统与水资源领域的产学研工作。主持和参与完成项国家级、省部级和横向科研项目23项。编写著作3部，第一作者和通讯作者发表北大核心期刊以上学术论文48篇，授权专利9项，获省级教学成果一等奖2项，培养硕士研究生31名。指导学生获中国国际“互联网+”大学生创新创业大赛国家级银奖和铜奖各1项，获节能减排、挑战杯、深水杯、晋开杯等创新大赛奖20余项。E-mail：lhy3162@126.com。
（来源：《工业水处理》2024年第9期）
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