这篇文章是关于一种新型的电化学“双氧化”海水电解系统，该系统通过结合电极氧化和电解质氧化来实现可持续的锂回收。这项研究由南方科技大学、中南大学、宁波东方理工大学和深圳能源研究所的研究人员共同完成。文章发表在《美国国家科学院院刊》（PNAS）上，展示了一种低能耗、高锂回收率的技术，对于应对日益增长的锂需求和减少碳足迹具有重要意义。
随着便携式能源存储设备对锂的需求不断增长，传统的提取方法（如热冶金和湿法冶金）因其环境足迹和大量CO2排放而受到越来越多的审查。
这些方法不仅能耗高，而且使用有害化学品，引发了对可持续性和资源枯竭的担忧。国际能源署（IEA）预测，到2030年现有矿山只能满足锂行业需求的一半，这突显了寻找更清洁、更高效锂回收途径的紧迫性。
研究人员提出了一种电化学的“双氧化”海水电解系统，该系统通过结合电极氧化和电解质氧化来实现低碳足迹和高锂回收率。他们展示了从废弃的LiFePO4正极材料中回收锂，回收率达到98.96%，产品纯度达到99.60%。
通过深入的机制研究，发现电场驱动的电极氧化和原位生成的氧化性电解质协同作用，通过结构框架元素氧化和粒子腐蚀分裂的协同作用，促进了锂离子的浸出。
这种双氧化机制促进了快速高效的锂提取，具有广泛的普遍性，提供了显著的经济和环境效益。
实验结果表明，与传统的电化学锂浸出方法相比，这种双氧化机制在不同的电解质中表现出更快的动力学和更高的锂浸出效率。
特别是在NaCl电解质中，锂的浸出效率在40分钟内达到88.7%，远高于Na2SO4和NaNO3电解质。
此外，实验还发现，随着Cl⁻浓度的增加，锂的浸出动力学趋势加快，这表明电催化氧化生成的活性氯物种可以促进LiFePO4粒子的分裂，从而提高Li⁺的浸出动力学。
研究人员还通过原位粉末X射线衍射（XRD）、原位透射电子显微镜（TEM）、电子能量损失光谱（EELS）和X射线光电子能谱（XPS）等技术，研究了电极在锂浸出过程中的原子级结构演变。
这些技术揭示了LiFePO4在双氧化过程中的动态晶体结构演变，Li⁺在LiFePO4中经历了部分浸出和无序过程，最终完全从框架通道中逃逸。
1、双氧化机制的普适性
为了评估这种机制的更广泛应用性，研究人员在0.50 M NaCl电解质中对不同的锂宿主进行了浸出实验，包括含有LiCoO2、LiMn2O4、Li(NixCoyMnz)O2的废弃锂离子电池和含有锂的矿物锂辉石。
实验结果表明，这种双氧化机制在这些不同的锂宿主中都表现出了良好的锂浸出效率，证明了其在可持续锂回收中的广泛适用性。
2、电化学海水电解系统
研究人员进一步将这种双氧化机制与光伏板结合，驱动从废弃LiFePO4中的锂浸出。他们使用多通道软化海水电解槽，展示了在高NaCl浓度下，系统在第一阶段就能实现94.87%的锂浸出效率。
在第二阶段，将电极留在原位生成的氧化性电解质中10小时，最终锂浸出效率可进一步提高到98.96%。整个系统仅需要0.054 kWh kg⁻¹的能量消耗，就能回收1.0 kg的废弃LiFePO4，且无需使用有害化学品或产生CO2排放。
3、环境效益与技术经济评估
研究人员对这种电化学的多通道浸出系统和回收过程进行了全面的环境效益和技术经济评估。
与传统的热冶金和湿法冶金方法相比，该系统提供了一种更安全、更环保的替代方案，通过降低能耗和温室气体排放，同时提高锂的选择性和浸出速率。
从技术经济角度来看，研究人员详细审查了所有相关的成本和收入流，包括废弃LiFePO4粉末成本、能耗、设备折旧、化学试剂使用以及从回收产品中获得的收入。
分析显示，从1.0 kg废弃LiFePO4粉末中回收锂的总投资成本为2.86美元/kg，然而，通过销售Li2CO3和FePO4以及节省的电力，产生了4.27美元/kg的收入，从而实现了1.41美元/kg的毛利润，这突显了双氧化锂浸出和回收过程的经济可行性。
这种电化学的双氧化电解系统利用海水实现了从广泛含锂固体基质中快速、高效的锂回收。原子级表征揭示了电场和原位生成的氧化剂协同作用的机制，这种双氧化机制对于从各种废弃锂离子电池和矿物中高效回收锂具有很大的潜力，并且其可扩展性有望在未来被广泛应用于其他关键金属的提取，包括直接从自然矿物和其他城市矿山中绿色提取关键金属。
这种环保的光驱动方法不仅提高了环境可持续性，还提高了经济可行性，与传统方法相比，显著降低了碳排放。更广泛地说，该系统为在沿海地区实现碳中和的闭环、可持续锂循环铺平了道路。
（来源：环境催化）
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