原始数据链接：
https://doi.org/10.5281/zenodo.10381505
研究背景：
近年来，材料科学领域中表面性质研究的需求日益增长，尤其是功函数这一关键表面参数，它决定了从材料表面提取电子所需的能量。在热发射能量转换、异质结构中的能带对齐以及电子发射装置中，功函数的控制显得至关重要。然而，鉴于表面性质的复杂性和广阔的材料空间，寻找具有极端功函数的稳定表面一直是材料科学研究中的难题。
本次研究，Peter Schindler教授团队提出了基于高通量密度泛函理论(DFT)和机器学习的工作流，成功计算了来自3716种体材料的33631个表面片层的功函数与裂解能。这项研究不仅极大扩展了功函数的数据库，且首次在表面功函数方面超越了以往最大的数据库，数据量提升约27倍。特别是，他们发现了数个具有极低（<2 eV）和极高（>7 eV）功函数的表面，为能源转换与电子设备应用领域的材料发现提供了重要依据。
研究方法与结果：
该研究使用高通量DFT计算了58,332个表面功函数和33,631个裂解能数据，这些表面片层源自3716种体材料。材料的选择主要基于材料项目（Materials Project）数据库，包含能隙小于0.1 eV的金属化合物。这些材料被分成不同的晶面和表面终端，并通过专门开发的算法确保生成所有可能的独特终端。
研究中采用的机器学习模型能够在短时间内快速预测大范围化学空间中的表面功函数，达到了约比DFT计算快10^5倍的速度。特别是，该模型在测试数据集上的平均绝对误差（MAE）为0.09 eV，与DFT计算精度相当。
研究团队通过这套高效的计算与机器学习方法，发现了一些功函数极端的材料表面。例如，BaMoO3的(100)-Ba-O表面功函数低至1.25 eV，而Ag2F的(001)-F表面功函数高达9.06 eV。这些功函数数值创造了文献中预测的金属表面中未涂覆单分子层材料的最低和最高功函数记录。
此外，该研究还揭示了功函数与表面能之间的关系，发现较低功函数材料通常具有较低的表面能，表明这些材料在实际应用中具有较好的稳定性。例如，CsScCl3的(100)-Cs-Cl表面功函数为1.42 eV，且其表面能仅为5.5 meV/Ų，是一个非常有潜力的低功函数材料。
该研究还深入探讨了功函数与材料表面化学组成的关系。研究发现，功函数较低的表面通常由碱金属或碱土金属占据，而功函数较高的表面则往往被氟、氧、氮等电负性较强的元素占据。此外，表面结构的对称性、表面层间距以及原子类型的排列顺序等因素也对功函数有显著影响。
这些发现符合化学直觉，即电正性的表面会降低功函数，而电负性的表面则会增加功函数。然而，研究团队指出，尽管电正性原子如碱金属常常表现出较低的功函数，但并不是所有含有碱金属的表面都表现出极低的功函数，这说明在复杂化学体系中，单靠化学直觉无法准确预测功函数的变化。
