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中红外热辐射在热成像、模拟、分子和生物传感、废热管理、和辐射冷却等广泛应用中发挥着重要作用，因此调控中红外波段热辐射的相关研究备受关注。极电介质，例如碳化硅和六方氮化硼，由于其固有的强声子共振，可以在中波和长波红外波段激发独特的光与物质相互作用。此外，声子可以与光学模式耦合形成杂化声子-极化子态。因此，可以设计尺寸为深亚波长 (< 1 μm) 的声子极化子器件来控制中红外辐射。声子-极化子态通常存在于相对狭窄的波长范围内，即介电常数张量ε在一个或两个方向上呈负值的波段，也就是在Reststrahlen band (RB) 内。声子偏振态存在的狭窄波段范围限制了中红外光谱的调控，因此也限制了应用。本文研究了深亚波长尺度的hBN超表面，证明了这种hBN纳米结构能够在较宽的中红外波段上调控热辐射吸收。同时，此工作进一步研究了光与物质相互作用在RB波段和双曲跃迁中的色散随结构尺寸变化的情况。讨论了双曲声子极化子、法布里-佩罗共振和米氏共振与纳米结构几何之间的相互作用，证明了hBN纳米结构中存在的高质量因子的共振。
首先探测了平板hBN薄膜中光与声子相互作用。图1a为设计的纳米薄膜空腔。腔体的顶层为厚度为h的hBN板，中间层为一个100 nm的Si层，用来减少潜在的激发与耦合并且有辅助制造的作用。基底为Au层。其中hBN为各向异性材料，其存在两个介电常数张量分量，即面内介电常数分量和面外介电常数分量。作者制备了一系列h从50到485 nm（原子力显微镜确认厚度）的hBN纳米薄膜腔。具体过程为在Si/Au衬底上机械剥离单晶hBN薄片(图1a中的插图) 。然后使用傅里叶变换红外显微镜在波长6.5 μm至8.5 μm范围内对制备的纳米腔进行了反射率测量。图1b显示了几种不同厚度的hBN纳米薄膜的反射率。在图1b中可以观察到在波长大于7.295 μm处出现的尖锐共振吸收峰。这是因为当波长大于7.295 μm时，hBN所有的介电常数张量分量都为正，此时其表现为高度各向异性的单轴介电晶体。从图1b中可看出，共振的强度与hBN薄膜纳米腔的厚度有关。对于极薄的hBN薄膜(h = 50 nm)，在波长为7.387 μm处观察到共振。随着hBN厚度的增加，共振移动到更长的波长。对于200 nm厚的hBN，在波长为7.58
μm处观察到约为90%的吸收。在200 nm厚膜上的共振表现出一个相对高质量的共振因子Q ≃ 40，这对窄带红外热发射器和滤波器的设计具有重要意义。同时，作者总结了此结构作为Fabry - Perot (FP) 谐振腔激发共振的公式：4[n(λ)h/λ] ≃ (2m + 1)。其中，n(λ)是面内hBN介电常数分量 (ε⊥) 的实部，m是共振阶数。接下来，本文将实验结果与数值模拟进行了比较。模拟结果如图1c所示。图中的黄点/圈表示实验测量峰值。在模拟图中可以观察到两个不同的共振分支，这些分支对应于前两个FP腔模式(m = 0和m = 1)。对于此结构，m = 0的共振中的h = 50 nm，m
= 1的共振中的h = 270 nm。从理论上来说，随着hBN厚度的增加，可以激发更高阶的共振。除此之外，还可以看到m = 0的共振在h = 150 nm处的近完美吸收。这种接近完美的吸收是因为达到了临界耦合的条件，在此条件下，纳米腔中的光吸收率与入射通量的速率完全匹配，从而表现出了近完美吸收的特性。图1. hBN纳米薄膜。(a) 结构示意图；(b) 不同hBN厚度条件下的反射率；(c) 吸收光谱分布（黄点/圈表示实验测量峰值）。接下来，作者进一步研究了hBN的纳米磁盘阵列。图2a为:h = 100 nm的超薄hBN磁盘结构的光学显微照片。图2b为一个h = 97nm的hBN纳米薄膜的SEM图像，此薄膜通过电子束光刻在Si/Au衬底上形成四个不同半径 (0.8 μm、1.3 μm、1.6
μm和1.9 μm) 的磁盘阵列。四个阵列的实验测量反射率绘制在图2c中。四个阵列中只观察到一个ε⊥ > 0区域的吸收共振。这个共振的强度以及位置随圆盘半径变化的变化很小。作者将这种激发的性质归因于FP模式，类似于在hBN纳米薄膜结构中观察到的情况。对于h = 97nm的hBN纳米薄膜结构，其共振发生在波长为7.385 μm处 (图1c) ，这与图2c的测量结果很吻合。图2d为吸收光谱作为hBN圆盘半径函数的数值模拟，测量到的共振位置以黄点叠加在图2d上。可以观察到，在面内hBN介电常数为正(即ε⊥> 0)的RB之外，我们发现只有一个吸收共振，其随磁盘半径的变化很小。而当磁盘半径变大时，其吸收结果与薄膜结构类似，同时也满足FP腔的激发公式。另一方面，随着磁盘尺寸的减小，共振强度降低，共振范围略有扩大。当磁盘半径小于0.6 μm时，共振消失。图2. hBN纳米磁盘阵列。(a) 所制备的不同半径的厚度为97
nm的hBN磁盘阵列的光学显微照片，右图为AFM测量的剥落后薄片的厚度分布图；(b) 图a中不同半径的磁盘阵列的SEM图像；(c) 不同hBN厚度条件下的反射率。插图显示了对应磁盘的Q因子；(d) 吸收光谱分布（黄点表示实验测量峰值）。
数值模拟还预测了RB内的多个共振分支，这是在许多实验中都验证过的声子-极化子模式。除此之外可以观察到，对于许多结构，共振似乎被“固定”在λ0 = 7.295 μm附近。接下来，为了观察声子-极化子模式，作者研究了一个更厚的h ≃ 500 nm的hBN膜。按照同样的方法，制作了h = 500 nm半径分别为0.8 μm、1.1 μm、1.35
μm、1.5 μm、1.6 μm、1.8 μm和2.0 μm的磁盘阵列。图3a显示了较厚磁盘阵列显微照片。实验测量的磁盘阵列对应的反射率如图3b所示。在反射率中观察到一组与超薄磁盘阵列结构不同的共振，这是因为较厚hBN纳米腔中的发生了更丰富的光与物质相互作用。对于较厚的薄膜，可以观察到RB内对应于声子-极化子模式的一组吸收共振。在RB之外，即在ε⊥ > 0的波段，可以看到一组与磁盘半径尺寸呈强相关的共振。同样对较厚磁盘结构进行了数值模拟如图3c所示，可以看到实验结果与数值计算非常吻合。在这些模拟中，在ε⊥< 0的波段中存在三个不同的声子-极化子共振分支。这些共振分支的强度和波长随磁盘半径变化而变化。这种现象可以用平面hBN薄膜中声子极化的色散和hBN在RB内所具有的光学色散的双曲性质来解释 (即，ε∥ > 0和ε⊥ < 0, k∥2 / ε⊥ + k⊥2/ ε∥= ω2 / c 2，其中ω是频率，c是光速) 具体来说，磁盘大小r决定了激发声子极化子kpp ∝ 1/r的有效波矢量，即k⊥ ≃kpp。磁盘大小r决定了激发声子极化子kpp ∝ 1/r的有效波矢量。因此，较小的磁盘半径意味着具有较大的面内波向量的模式k⊥被激发。从色散关系来看，当|ε⊥|→0时，这些模式不在λ0周围被激发。而更大的磁盘尺寸需要更小的有效波矢量kpp，就会在更大的波长处产生共振。在半径大于1.4 μm的磁盘结构吸收图中还可以看到这种被“钉住”的现象。较大的磁盘半径可以激发高阶声子-极化子模式。在ε⊥ > 0的波段，即对于λ > λ0，可以清楚地观察到几个共振分支。可以观察到，当h
= 500 nm时，薄膜结构支持两个FP共振。而对于磁盘阵列，这些FP共振在单个磁盘内被类似Mie的模态所增强。因此，当ε⊥ > 0时，可以看到一个非常复杂的吸收图。可以发现，由于磁盘阵列和金背反射器的存在，并不能将模态简单的分为纯Fabry -
Perot或Mie模态，hBN纳米结构的图案“减小”了hBN的介电常数，导致有效折射率的降低，从而导致共振的移动。而类Mie模态的激发主要由磁盘的大小决定，当满足r正比于λ/[2n(λ)]的条件时，类Mie模态被激发。从公式中可以推出，较小的磁盘尺寸r就需要更高的hBN折射率n(λ)来激发此模态。在图3d中，作者测试了实验观察到的共振的质量因子，利用洛伦兹振子的总和来拟合测量光谱。这种拟合表明共振具有高质量因子，并且可以通过改变结构的尺寸来调控。例如，对于半径为1.5 μm磁盘阵列，在ε⊥< 0的波段可得到大于40的Q因子。通过有针对性的设计和利用强材料色散，能够在不同波段获得更高质量的共振。图3.
(a) 所制备的不同半径的厚度为500
nm的hBN磁盘阵列的光学显微照片，右图为AFM测量的剥落后薄片的厚度分布图； (b) 测量的七个不同半径的hBN磁盘阵列的反射率；(c) 500
nm的hBN磁盘阵列吸收光谱分布 (d) TO声子附近被测共振的Q因子。![]()
总结：本文研究了hBN纳米结构中的光与物质相互作用，并揭示了其双曲跃迁中的强共振和可调谐共振。本文的超表面设计可以作为研究hBN中红外光与声子强耦合的平台。此外，除了通常研究的声子-极化子共振分支外，此文的工作表明，hBN的高折射率及其在ε⊥ > 0范围内的极端色散特性使得设计深亚波长结构来调控中红外辐射的新方法成为可能。本文研究的是hBN纳米结构，但类似的效应预计将在其他具有强声子共振的极性介电体中出现，如SiC和MoO3。此外，利用不同的材料色散和各向异性 (与hBN相比，SiC是各向同性的，而MoO3是双轴的) 可以为设计跨多个光谱波段的红外辐射提供额外的自由度。
论文信息：H. Ling, M. Nourbakhsh, V. R.
Whiteside V R, J. G. Tischler, A. R. Davoyan, Near-Unity Light–Matter
Interaction in Mid-Infrared van der Waals Metasurfaces. Nano Letters, 2024,
3315.
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