近日，新加坡国立大学吕炯教授课题组在National Science Review杂志在线发表了题为“Harnessing spin effects for heterogeneous single-atom spin catalysis”的研究观点。该报道探讨了单原子自旋催化剂（SASC）在实现自旋相关催化反应上的优异的性能和潜力。
单原子催化剂（SAC）因其卓越的效率和精准的原子利用而备受瞩目。其能够对活性中心的原子环境和电子结构进行精细的调控，有望实现前所未有的催化活性和选择性。而为了在涉及自旋反转的催化反应过程中保持其特有的高效性就需要去设计具有自旋活性位点的SAC，也就是所谓的单原子自旋催化剂（SASC）。
自旋催化通常是指那些受到反应物或催化剂电子自旋影响的化学反应，也被称为自旋响应催化。传统的自旋催化剂（SC）通常由均相过渡金属化合物组成，通过自旋交叉改变其自旋多重性以降低反应能垒或改变反应路径。异相的SASC通常具有明确的自旋活性中心，通过将单个具有磁矩的金属原子锚定在如碳基材料、金属氧化物或过渡金属二硫化物的载体上，以作为催化反应的活性位点。这可以结合传统SAC的独特特性和SC的可调节的自旋效应，有效地克服自旋禁阻反应壁垒，将非活性的反应物转变为自旋活性状态，从而促进与自旋相关的催化过程。
作者从以下几个方面概述了近年来对SASC活性位点的自旋操控策略，其中包括：（一）通过改变活性位点的对称性来调控活性位点的晶体场，可以有效调整轨道的能量和简并性，从而在单位点产生不同的自旋状态。（二）通过调整SACS中金属原子的第一和第二配位壳层的配位环境，通过与中心金属之间的电子相互交换，影响其自旋状态。（三）在活性位点附近引入额外的如单原子和颗粒调控位点，通过电子再分配实现对活性位点远距离的自旋调控。（四）引入磁场去影响铁磁SASC的自旋取向和磁畴排列，从而优化暴露活性位点的自旋密度，促进自旋相关反应的进行。
图1. SASC 的自旋调节方法示意图
SASC在化学和能源转化领域展示出了巨大的应用潜力。研究人员通过对其自旋状态的精细调控，能够大幅提升催化剂的活性和选择性，为未来的催化技术的发展开创了新的前景，为加速化学转化中的自旋选择过程开辟了新的道路。
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National Science Review, 2024, 11: nwae217, https://doi.org/10.1093/nsr/nwae217
