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Li C, Liu Z, Goonetilleke E C, et al. Temperature-dependent kinetic pathways of heterogeneous ice nucleation competing between classical and non-classical nucleation[J]. Nature Communications, 2021, 12(1): 4954.
图1. 表性集体变量（CV）的选择,六边形（左）和六边形（右）冰结构的插图,虚线代表水-水的氢键。方形冰往往与其层内邻居形成四个氢键，形成轻微弯曲的网络，而六边形冰通常与层间邻居形成悬空的氢键。六边形和六边形冰中的氧原子、氢原子和表面原子分别显示为粉红色、青色、白色和黑色球体。b系统中结构信息的典型定义，其中六边形和斜方形冰被归类为不同的层。c具有不同数量简历的系统动态的时间尺度。
图2. T = 230 K时HIN的动力学。经典一步成核途径（a）和非经典两步成核途径（b）的典型轨迹，其特征分别为一次和两次激活。这些子集描绘了一步和两步成核途径的相应自由能景观。c HIN的动力学途径：经典和非经典成核途径共存。对于每个宏观状态，显示了冰配置的代表性正视图和相应的视图（d），其中六边形和斜方形冰分子分别由绿色和紫色球体表示。每对宏观状态之间的连接形成了一个描述转变动力学的网络。
图3. 沿着两个成核途径的关键核。以过渡状态（TS）为特征的临界核是通过两个独立的过渡路径理论（TPT）分析获得的，其中源被定位在宏观状态I中，其中两条路径的分离开始，而汇在宏观状态III和IV中独立选择，其中分离完成。冰核形成的自由能景观示意图通过两个独立的途径进行。宏观状态I至IV（灰色）代表自由能垒沿着经典冰成核路径的交叉与六边形冰的直接形成。宏观状态I至III（橙色）代表第一自由能垒沿着非经典的两步冰成核途径的交叉，其中冰核由斜方冰和六边形冰的混合物组成。b TS II关键核心的代表性配置（顶部：正视图;底部：[101]视图）。c TS I关键核心的代表性配置（顶部：正视图;底部：视图）。d两个TS相对于临界核每个水分子平均势的比较，其中误差线代表通过自举获得的样本的标准误差。e比较两个TS关于临界原子核中斜方冰和六边形冰的量，误差条代表标准误差。f比较两个TS关于核的无序度（定义为斜方冰和六边形冰的数量之比），误差线代表标准误差。
图4. 温度升高促进HIN向经典途径转变。（a） T = 240 K时的主要途径。（b） T = 250 K时的主要途径。经典途径在这两种情况下占主导地位。每个快照都在正视图和视图中呈现了相应宏观状态的典型平均配置，其中紫色和绿色球体分别代表斜方形和六边形冰分子。（c）不同温度下经典和非经典途径通量的比较。（d）宏观状态III的稳定种群，所有非经典通量在不同温度下通过该种群，其基于微观状态-MSM。
相应的成果以“Temperature-dependent kinetic pathways of heterogeneous ice nucleation competing between classical and non-classical nucleation”为题发表在nature communication上，文章的通讯作者为黄旭辉教授。
中国民用航空飞行学院何强教授团队依托高高原航空安全验证实验室与四川省全电通航飞行器关键技术工程研究中心等省重平台，主要研究方向为表面防除冰，航空橡胶密封等。欢迎相关文献投稿，交流合作。
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