本工作中,团队采用合成气气氛诱导,通过引入一氧化碳干预初期合金化成核相变,实现一步法锌-碳共渗入,制备出一种金属间碳化物(Pd3ZnCx)的新物相。一系列原位电镜、光谱表征技术阐明了动态合金、碳化过程,并发现低温锌-碳共渗入形成的多晶Pdt过渡相,是促进间隙碳渗入并形成Pd3ZnCx金属间碳化物的关键中间体。性能测试表明,Pd3ZnCx在乙炔选择加氢反应中具有高活性、高选择性和优异的稳定性;在高氢炔比的反应条件下仍能保持高乙烯选择性(>90 %)。理论计算结果标明,富电子的Pd3ZnCx上较低的反应决速步和氢气解离的能垒、产物乙烯的自发脱附,是其具有优异乙炔加氢性能的主要原因。
相关研究成果以“Co-infiltration and dynamic formation of Pd3ZnCx intermetallic carbide by syngas boosting selective hydrogenation of acetylene”为题,于近日发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。该工作的共同第一作者是1502组博士研究生陈欢和天津大学博士研究生李璐璐。上述工作获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金委“单原子催化”基础科学中心、国家自然科学基金等项目的支持。(文/图 陈欢)
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