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通过精确调控钴/铁前驱体的比例(1:1、1.5:1 和 2:3),研究团队成功合成了合金化的 Co7Fe3 纳米晶体和尖晶石状 CoFe2O4。这些材料被通过静电纺丝和可控石墨化技术,封装在氮掺杂的石墨碳纤维(CNFs)中,制备出了具有优异催化性能的高功能化催化剂(图1)。
图1 (a) Fe1Co1/1.5/2/3/CNF 的制备流程图;Fe1Co1/CNF (b)、Fe1Co1.5/CNF (c)、Fe1Co2/CNF (d) 和 Fe1Co3/CNF (e) 的典型SEM图像;TEM图像 (f, g),HRTEM图像 (h),(311)和(222)晶面反傅里叶变换(FFT)图案 (i),以及Fe1Co2/CNF的HAADF-STEM图像和元素分布图 (j)。
研究表明,铁前驱体具有双重作用:既作为反应中心,又是形成多孔碳网络的主要活化剂。这显著提高了催化活性位点的可达性,并促进了四环素(TC)的扩散。研究还发现,材料的催化活性与表面金属的价态和组成密切相关。特别是,CoFe2O4 在过氧单硫酸盐(PMS)的吸附和活化方面表现出显著改善,这归因于电子缺陷型钴和铁位点的协同效应以及独特的 Jahn-Teller 效应。
在所测试的催化剂中,Fe1Co2/CNF 表现出卓越的性能,其反应速率常数达到 0.4647 min⁻¹,活化能仅为 9.3 kJ mol⁻¹,相较于 Fe1Co3/CNF(0.062 min⁻¹)提升了近 7.5 倍。Fe1Co2/CNF 的制备过程和微观结构特性得到了全面表征(图 1 (b)-(j))。此外,研究还阐明了反应机制和活性氧(ROS)在其中的作用,包括 ·SO₄⁻, ·OH, ·O₂⁻ 和 ¹O₂,其中 ·O₂⁻ 在 TC 降解中起到了主导作用(图 2 (a))。
图2 (a) 特定催化剂在PMS活化和TC降解中的机制示意图;(b) 和 (c) 分别在20 ppm和50 ppm浓度下TC降解的综合性能对比。
进一步的分析表明,在 PMS 活化过程中,Fe1Co2/CNF 系统中增强了电子传递路径。研究团队还确定了 TC 的降解路径,并评估了中间产物的毒性。结合连续流反应系统和光驱动光热增强过程的废水处理方法,在 TC 浓度为 20 ppm 和 50 ppm 时表现出一致的性能(图 2 (b)-(c)),突出了其实际应用潜力。
本研究为解决高浓度抗生素废水处理难题提供了一种高效且可持续的策略,对环境修复具有重要意义。
论文链接:https://link.springer.com/article/10.1007/s12598-024-03021-z
人物简介
杨福,江苏科技大学教授,硕士生导师,工学博士,目前担任能源化工专业负责人,化工系系主任,受聘为Chinese Chemical Letters(中国化学快报), Rare Metals(稀有金属), Chinese Journal of Chemical Engineering(中国化学工程期刊)青年编委,并担任张家港市职工科创导师、东渡联盟会员,科技人才顾问,获江苏省低碳技术学会青年拔尖科学家,Journal of Materials Chemistry A新锐科学家,中国循环经济协会科学技术三等奖,中国化工学会科学技术奖基础研究成果二等奖。江苏科技大学“深蓝杰出人才”培养资助,常州市“龙城英才计划”创新创业领军人才,江苏省“双创计划”科技副总。
目前主持国家自然科学青年基金和江苏省自然科学基金青年项目、江苏省自然科学基金面上项目、张家港市科技计划校企合作产学研前瞻性项目、中国博士后科研基金面上项目、材料化学工程国家重点实验室开放课题、江苏省重点实验室开放课题,催化材料制备及应用湖北省重点实验室开放课题、江苏省博士后科研基金、企业横向项目等十余项等。围绕国家重要的精细化学品合成、能源分子转化、环境治理等需求主要从事低维多相催化材料设计合成与工业催化研究,研究兴趣集中于负载型金属催化剂的活性位调控、多金属协同效应构建,结构设计及催化剂反应性能及活性机制研究,以第一/通讯作者在化学、工程、环境、材料等重要国际知名期刊如PNAS, Nat. Commun., Angwante Chemie-International Edition, Advanced Functional Materials, Applied Catalysis B, ACS Catalysis, Green Chemistry, Journal of Hazardous Materials, Chemical Engineering Journal, Materials Horizions, Environment International, Chinese Journal of Catalysis, ACS Applied Materials Interface, Journal of Materials Chemistry A, Chemical Communications等杂志上发表SCI学术论文100余篇,其中一区和二区论文共计70余篇,ESI高被引论文一篇,热点论文1篇,镇江市优秀科技论文一等奖一篇,在Elsevier、Wiley出版英文专著两部,章节贡献20000余字,Google学术统计个人引用超2100余次。
洪辉祥教授(Edison Huixiang Ang),现为南洋理工大学/国家教育学院的助理教授,同时担任《eScience》、《Carbon Energy》、《Chemical Engineering Journal》、《Journal of Energy Chemistry》和《Materials Horizons》的编辑委员会成员,并且是《Scientific Reports》和《Frontiers in Chemistry》的副主编。他曾获得多项荣誉,包括应用电化学领域的ISE-Elsevier奖、PIERS青年科学家奖、AIChE SLS青年教师奖、南洋理工大学/国家教育学院卓越研究奖、新加坡化学学会(SNIC)早期职业研究奖以及萨比克青年专业奖。他的研究领域融合了纳米技术、二维纳米材料和增材制造,推动了能源存储、膜技术、催化和传感应用的进展。
Song Yiyan教授是苏州大学附属传染病医院的教授,专注于临床传染病和实验室研究。
Wang Qian教授是扬州大学的教授,专攻环境化学和催化研究。
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