内大校友一作+通讯！超晶格，再登Science子刊！
学术
2024-12-26 08:18
河南
氧化物异质结构界面上的电荷转移或再分布是一个关键现象，因其在二维电子气、界面铁磁性等领域的潜在应用引起了广泛关注。与传统的单一氧化物材料相比，氧化物异质结构由于具有可调的电荷、磁性和光电性能，因此在电子、能源转换和催化等领域具有巨大的应用潜力。然而，氧化物异质结构中的电荷转移过程仍然是一个复杂且尚未完全理解的问题，特别是在具有不同氧化态的过渡金属氧化物（TMO）系统中，电荷转移的方向、大小以及其对材料性质的影响仍存在较大争议。因此，如何精确控制和理解异质结构中的电荷转移，成为了该领域的一个重要挑战。为了解决这一问题，美国太平洋西北国家实验室Yingge Du课题组以及一作兼通讯Le Wang（内蒙古大学校友）等人携手在Science Advances期刊上发表了题为“Interfacial charge transfer and its impact on transport properties of LaNiO3/LaFeO3 superlattices”的最新论文。该团队合成了一系列外延LaNiO3/LaFeO3超晶格，并通过密度泛函理论（DFT）模拟和多种光谱技术（包括XPS、XAS等）证明了在界面附近Fe到Ni的部分电荷转移（最大可达~0.5 e−/界面单位胞）。本文通过这些实验和理论结果，团队揭示了LaFeO3到LaNiO3的电子转移及随后的Fe 3d带重排，导致了LaFeO3层内出现了意外的金属基态，从而显著影响了超晶格的面内电学传输特性。此外，团队还建立了界面电荷转移与面内电传输性质之间的直接关联，为设计具有新兴特性的功能性氧化物异质结构提供了新的思路和理论依据。这一研究成果为理解和控制氧化物异质结构中的电荷转移过程，推动其在电子器件和能源相关设备中的应用奠定了基础。（1）实验首次探讨了LaNiO3/LaFeO3（LNO/LFO）超晶格中的电荷转移现象，得到了Fe到Ni的部分电荷转移（最大可达~0.5 e−/界面单位胞）。通过密度泛函理论（DFT）模拟和多种光谱技术（原位XPS、外延XAS和STEM-EELS）结合，证实了这一现象。（2）实验通过密度泛函理论模拟和光谱学证据，揭示了Fe到Ni的电子转移及Fe 3d带的重排。这一电子转移导致了LaFeO3层内形成了一个意外的金属基态，影响了超晶格的电学传输性质。通过分析Ni和Fe的氧化态变化，确认了界面电荷转移的存在及其影响。（3）实验通过面内电传输测量，建立了电荷转移与电传输特性之间的直接关联。具体表明，界面电荷转移的大小与超晶格的电阻变化之间具有定量关系，进一步验证了电荷转移对电学性能的显著影响。图2. [(LNO)3/(LFO)m]k超晶格的合成与表征。本文的研究揭示了氧化物异质界面上电荷转移的深刻机制，尤其是LNO/LFO超晶格中Fe到Ni的电子转移现象，颠覆了传统的离子键模型。通过光谱学方法和DFT计算的结合，研究表明，Fe3+并非像传统观念所认为的那样稳定，而是可以通过与氧原子高度杂化，导致电荷转移至Ni层，形成新的金属基态。此发现不仅拓宽了我们对氧化物界面电子结构的理解，也为设计具有新兴特性的氧化物异质结构提供了重要的理论依据。在电学传输方面，本文建立了界面电荷转移与超晶格导电性之间的直接关联，发现电荷转移在小厚度LFO层（m ≤ 3）时对面内传输行为的影响尤为显著。这表明，控制异质界面上的电荷转移可以显著调节材料的导电性，尤其是在设计低温或高温应用时具有重要意义。进一步的研究可以探索通过调节应变、界面厚度及材料成分，精确控制氧化物异质结构的电学和磁学性质，从而推动下一代电子和能源技术的发展。Le Wang et al. ,Interfacial charge transfer and its impact on transport properties of LaNiO3/LaFeO3 superlattices.Sci. Adv.10,eadq6687(2024).DOI:10.1126/sciadv.adq6687🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
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