中国的新核素合成

自然界的奥秘层出不穷。人们在长期的生产和生活中逐渐发现宇宙万物是由几十种元素构成的，建立了化学元素这一科学概念。1869年，俄国科学家门捷列夫创建了现代的元素周期表，揭示了化学元素性质的周期律。1897年，汤姆孙仔细研究阴极射线的性质，发现了电子，打破了原子不可分的传统物质观。1911年，卢瑟福通过α粒子轰击金薄膜实验，发现了原子核的存在。之后，质子和中子的相继发现使人们认识到原子核是由带电的质子和不带电的中子组成的，不同数目的质子和中子可以组成不同的原子核。当然，质子和中子又由不同的夸克组成。原子、原子核、质子和中子、夸克处在众多物质结构层次的不同层次上。描述夸克层次上基本粒子及其相互作用的理论是标准模型，它认为维系质子和中子形成原子核的核力是夸克间强相互作用在核子之外的剩余相互作用。但是，从基本理论出发来定量描述核子间的相互作用还很困难。原子核物理学中一直存在一个未能解决的基本问题——在核力和库仑力的作用下，一定数目的质子究竟可以与多少数目的中子形成原子核？这就是原子核的存在极限问题。

化学元素是具有相同核电荷数的一类原子(同位素，质子数目相同)的总称。而不同数目的质子和不同数目的中子组成了不同的核素，将它们按一定的方式排列便是现在的核素图(图1)。地球上存在288种稳定核素和天然放射性核素，它们集中在核素图上一条狭长的区域内，通过这一区域的中心所作的一条曲线称作β稳定线。随着不稳定原子核越来越远离稳定线，最后一个质子或中子的结合能会越来越小，最终有可能成为负值。核素图上最后一个质子或中子结合能为负值的线被称为质子滴线或中子滴线。核素图的东北角决定于原子核的自发裂变，其也决定了最重化学元素存在的极限。经典液滴模型预言，存在最重的元素在103号(锕系元素最后一个)附近，人们普遍将超锕系元素(核素)称为超重元素(核素)，其质子数大于103。超重原子核是一个复杂的量子多体系统，理论上尚不能准确计算裂变位垒，从而也不能准确预言原子核存在的极限。

图1 核素图。红色方块是中国合成的新核素，粉红三角形表示的是部分已研究的奇异核。黑色方块是在自然界中存在的稳定核或者长寿命放射性核，β稳定线位于此

新核素的合成是指通过人工核反应的方法合成那些在自然界中不存在的核素。自1934年约里奥·居里夫妇人工合成了具有β放射性的新核素³⁰P以来，世界各国的科学家和研究机构竞相开展新核素研究。发现、合成、鉴别新核素和新元素，拓展对核素图和元素周期表的认知，探索原子核的存在极限，始终是原子核物理学研究的前沿焦点领域之一。当核物理的研究对象向着远离稳定线及超重区拓展时，原子核的形状、大小、密度分布、衰变方式、壳模型幻数、电磁矩和稳定性等会呈现出奇异的或者新的特性^[1]。合成和研究这些远离稳定线的原子核，对于探索原子核的存在极限，检验和发展原子核的理论模型起着非常重要的作用。不仅如此，这些研究在核天体物理学关于核合成过程和能量来源，以及放射性核的广泛应用中也具有重要的价值。

根据理论预言可合成的核素大约在8000种左右，迄今为止，已经发现了大约3400种，未来还有大量的核素等待被实验发现。但实验上发现新核素是很困难的，远离稳定线原子核的合成和研究涉及到原子核的产生、分离、测量技术和鉴别方法等问题。新核素的发现与一个国家的经济和科研发展水平密切相关，也是一个国家综合国力的表征。绝大多数新核素都是由欧美的发达国家发现的。根据文献[2]和网站[3]的统计，截至目前，参与新核素研究的科学家大约有4000位，来自全世界100多家实验室。以核素合成所在的实验室来统计每个国家合成的核素数目，美国合成最多，达1343个核素；德国次之，为565个；而中国已合成了41个新核素，在全世界的排名已经提升到第11位。对于超重元素的研究，文献[4]作了较为详细的综述，此处不再赘述。

与国际上的发达国家相比，国内的新核素研究起步较晚，开始于20世纪90年代。图1显示了中国合成的新核素及部分已经研究的奇异核在核素图中的位置。截止到2024年底，中国先后共合成和鉴别了41个新核素，这些新核素分别利用了中国科学院近代物理研究所、中国原子能科学研究院、中国科学院上海应用物理研究所和兰州大学的加速器装置。

表1总结了每个新核素被合成时的合成方法、束流能量、分离鉴别方法、科研人员、发现时间和相关文献，其中发现时间是指相关文献的投稿时间，并按时间先后排序。

表1 中国合成的新核素*

* 只统计在国内的加速器和实验装置上合成的新核素，其中发现时间是指相关文献的投稿时间

除了合成新核素，中国的研究人员还对多个奇异核进行了详细的研究。表2罗列了部分奇异核研究情况。虽然不是新核素，但是这些研究对原子核的结构和衰变性质的理解起到了非常重要的意义。²⁶⁶Bh的衰变研究^[56]为日本命名Z=113号元素提供了有力的支持^[58]。迄今为止，²⁷¹Ds(Z=110)^[57]是在中国装置上研究的已经正式发表文章的最重原子核。

表2 除新核素以外的奇异核研究列表(不完全统计)

从图1可看到，中国合成的新核素和相关奇异核研究主要集中于核素图的三个区域：质量数A>170的丰中子核素、60<A<150的中重质量缺中子核素和A>200的重和超重质量区缺中子核素。核素所在的核区不同，产生机制、衰变性质和分离鉴别方法也不相同。这与中国科学院近代物理研究所新核素研究的以时间为序的三个阶段粗略对应。文献[59]作了较为详细的论述。

对于A>170的丰中子核素，使中低质量区丰中子核素的重离子弹核碎裂反应很难生成该核区的核素，这些核素主要是通过多核子转移反应和快中子在天然丰度的W、Pt、Pb和U等重靶中引起的反应产生。多核子转移反应在兰州重离子研究装置(HIRFL)上进行，快中子引起的反应在中国科学院近代物理研究所600 kV高压倍加器、兰州大学300 kV高压倍加器和中国科学院上海应用物理研究所(原中国科学院上海原子核研究所)1.4 m回旋加速器上进行。一般采用化学分离法对反应产物进行分离，随后由探测器阵列进行放射性衰变的测量。最后，根据测量到的衰变谱对这些丰中子新核素进行鉴别。

对于60<A<150的中重质量缺中子核素，研究人员利用中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器提供的低能重离子束35Cl或中国科学院近代物理研究所的HIRFL提供的³²S、³⁶Ar和⁴⁰Ca，轰击缺中子同位素⁵⁸Ni、⁹²Mo、⁹⁶Ru、¹⁰⁶Cd和¹¹²Sn等自支撑金属靶，通过熔合后蒸发若干中子和质子来合成目标核。反应生成的目标核由氦喷嘴带传输系统迅速地传输到屏蔽较好的低本底区进行测量。图2显示了实验装置、氦喷嘴带传输系统和转轮系统。对于具有β缓发质子放射性的核素一般采用特征的p-γ符合方法对产物进行鉴别，对只具有β衰变性的核素采用γ(X)谱学的方法进行鉴别。

图2 实验装置、氦喷嘴带传输系统和转轮系统示意图

对于A>200的重和超重质量区缺中子核素，主要采用熔合蒸发反应产生。来自HIRFL的低能重离子束²²Ne、²⁶Mg、^36,40Ar和⁴⁰Ca，以及来自超重元素研究专用加速器CAFE2的⁴⁰Ca和⁵⁴Cr，轰击¹⁶⁹Tm、¹⁷⁶Hf、^185,187Re、^{180,182-184,186}W，¹⁹²Os，²⁰⁹Bi和^241,243Am等靶，通过蒸发若干中子产生目标核。依时间和设备研制的进展来说，对目标核的分离和鉴别可以分为两个阶段，这也是中国新核素合成研究间隔差不多十年的原因(表1)。早期通过氦喷嘴技术快速将目标核传输至低本底区的转轮系统，在此探测目标核的α衰变关联链，从而鉴别目标核；而在2010年后，由于新的充气反冲谱仪SHANS^[60]研制成功，目标核可以通过磁场直接分离，并注入到焦平面探测器系统中，其级联α衰变被探测，从而通过“能量—时间—位置关联”来鉴别目标核。图3显示了充气反冲谱仪SHANS示意图和其焦平面探测器系统。

图3 充气反冲谱仪SHANS示意图(a)和其焦平面探测器系统(b)

理论预言未来还有4000多种核素等待被实验发现。由于质子—质子之间库仑排斥力的存在，质子滴线到稳定线的距离很近。尽管库仑势垒和离心势垒的存在使可观测的缺中子核在一定范围内可能越过质子滴线，但人们能够合成与研究的缺中子核素不多。目前，对奇质子数核素而言，Np以下(Z≤93)的质子滴线的核素已经被实验成功合成^[31]。在丰中子一侧，中子滴线离稳定线的距离很远，还存在大片的未知区域等待研究。在核素图的东北角，只有更少数的核素被合成及研究，这属于超重新核素及超重新元素的合成研究范畴。

目前，合成这些新核素和新元素是非常困难的，实验面临的主要挑战在于产生、分离及鉴别三方面。

现阶段，产生核素的主要方法有重离子熔合蒸发、弹核碎裂、重核裂变以及重核间多核子转移反应等。由于稳定线在重核区向丰中子一侧偏移，熔合蒸发反应多用来产生缺中子核素，是合成缺中子核素的主要方法，所有超重新元素和新核素都是通过熔合蒸发反应产生的。弹核碎裂反应只适合产生比炮弹轻的核素，而现有的最重稳定核素是²³⁸U，因此对于产生比²³⁸U更重的核素无能为力。重核裂变反应包含自发裂变与诱发裂变两种。自发裂变反应就是在不提供外加能量的前提下，重核自身的裂变，而诱发裂变是指重核在中子、高能质子、重离子或光子等的轰击下发生裂变的过程。裂变重核一般具有比较大的中子质子比(中质比)，而裂变产物的中质比基本上与裂变核保持一致，所以重核裂变反应多用于产生中等质量区丰中子一侧的核素，却不能产生重质量和超重质量区的丰中子核素。重核间多核子转移反应是介于少数核子转移和深部非弹性散射之间的一种核反应过程，可能是合成重质量和超重质量区的丰中子核素的有效途径之一。目前，实验上极度缺乏重核间多核子转移反应的相关实验数据，实验研究还处在初步阶段，需要大量的积累后才能用于新核素的合成。在合成超铀和超重核素的实验研究中，锕系靶起着非常重要的作用，但其获得并不容易，文献[61，62]对此作了详细的回顾。总之，不论利用哪种反应方式，最根本的还是反应截面和目标核产额的问题。随着合成的新核素越来越远离稳定线，其反应截面越来越小，寻找合适的反应方式以及弹靶组合变得越来越重要。为了提高目标核产额，缩短实验时间，必须尽量提高束流强度，建造强流加速器成为必不可少的选择。

由于新核素的产生截面极低，产生的少量目标原子核与极大量的已知核素混杂在一起，我们需要将之分离出来，这需要强大的分离设备。目前，国际上通用的放射性束流分离方法有在线同位素分离法和在束飞行分离法。由于在线同位素分离法可以使用厚靶，其产额可能相对较高，但它受限于元素的化学性质，只能用于分离某些元素的同位素，且其分离时间较长(几毫秒到几小时不等)，不适于分离短寿命核素。在束飞行分离法中，产物在飞行中被分离，由于没有元素化学性质的限制，这种技术原则上可以分离大部分元素的同位素，且分离所需时间很短(短至微秒量级)，可以用于短寿命核素的分离。依据设备中是否采用缓冲气体来平衡电荷态，在束分离方法发展出了磁谱仪和充气反冲谱仪。对于弹核碎裂反应产生的核素，一般采用磁谱仪分离，而充气反冲谱仪主要用于熔合蒸发反应产物的分离。衡量分离方法好坏的标准主要考虑分离的效率、分离所需的时间和本底的抑制能力。对目标核素的分离来说，分离效率高，分离所需时间短，本底抑制能力强的设备就是好设备。

新核素的鉴别也是一个非常棘手的问题。质子数Z和质量数A是原子核最基本的参数，核素的鉴别就是通过直接或间接方法来确定这两个量。间接测量通过测量核反应或核衰变过程中的能量，结合已知核和粒子的质量，根据能量守恒定律确定未知核的质量。目前，超重核素的常规鉴别方法是将目标核注入到探测器后采用“能量—时间—位置关联”的方法寻找其α衰变链，结合已知核素的α衰变能和半衰期间接鉴别出目标核的Z和A。这种方法需同时满足两个要求：一是衰变方式必须有特征性(如α衰变)；二是目标核的半衰期不能太长，时间太长可能导致很大的偶然符合概率，无法有效地指认目标核。对于弹核碎裂反应产生的核素，可以基于离子光学和反应运动学，通过Bρ-ΔE-TOF方法实现核素的鉴别。这种方法只能针对弹核碎裂反应产生的核素。然而，大量还未被发现的新核素位于丰中子核区，并不具有特征的α或质子衰变，且不能通过弹核碎裂反应产生。对于重核和超重核区，理论预言很多尚未合成的重核或超重核的α衰变链终点的核素会自发裂变，只能借助衰变系统性或激发函数等进行间接鉴别，这极大地增加了低截面核素的鉴别难度；另外，对于超重稳定岛上的核素，一些核素预言的寿命可达1000年甚至更长且其衰变方式不确定，很难再用“能量—时间—位置关联”方法进行鉴别。因此，迫切需要研发核素的质量数和电荷数的直接测量的新技术与新方法，根据质荷比与频率或飞行时间等可测量物理量之间的关系来直接确定带电粒子的质量。目前，对原子核质量进行直接测量的设备主要是扇形场质谱仪、储存环、射频四极质量分析器、潘宁离子阱和飞行时间质谱仪。它们各具特色，互为补充。但对新核素的鉴别而言，多反射飞行时间质谱仪无疑是一个非常重要的方向，由于其具有灵敏度高、测量时间短、质量分辨本领较高且无须频率扫描等多方面的特点，有着很大的应用潜力。

鉴于上述提及的挑战，国内也提出了相应的应对措施，已经开始建设相关的实验装置，尝试从产生、分离及鉴别三方面同时解决。

我国“十二五”重大科技基础设施——强流重离子加速器装置(HIAF)已于2018年12月23日开工建造，计划于2025年建成并投入运行，现已进入加速器设备的紧张安装阶段，其离子源已经顺利出束。HIAF的超导直线加速器能够提供极强重离子束流，将是国际上开展核物理研究的最佳装置之一。在HIAF低能实验段，将建造先进的充气反冲谱仪、丰中子核素分离器以及相关的实验测量装置，从超导直线加速器引出能量精确可调的强流重离子束流，利用熔合蒸发反应和多核子转移反应产生缺中子新核素、超重新元素和丰中子超重新核素。用于核素质量数直接指认的多反射飞行时间质谱仪也正在建设中。在HIAF高能实验段，我们也正在建造高能放射性束流线，利用弹核碎裂反应和Bρ-ΔE-TOF方法实现核素的产生、分离和鉴别。

图4 超重元素研究专用加速器CAFE2(上图)和充气反冲谱仪SHANS2(下图)

新元素的合成是国际竞争的一个重要前沿。经过半个多世纪的不懈努力，国际核物理界取得了巨大成就，将元素周期表从92号扩展至118号，发现了周期表上第七周期的所有元素。现在正全力合成119和120号新元素。由于靶材料稀缺，国际上采用的反应道主要集中于利用⁵⁰Ti、⁵¹V、⁵⁴Cr和⁵⁵Mn轰击²⁴³Am和²⁴⁸Cm等少数弹靶组合。理论预言，合成119和120号新元素的截面极低，在目前最先进的重离子加速器装置上，数月甚至数年才能产生一个目标核素。为了提升我国的新核素和新元素的合成研究能力，中国科学院近代物理研究所已经建成了超重元素研究专用加速器CAFE2和新的充气反冲谱仪SHANS2(图4)^[63]，目前已进入常规运行阶段。即将建成的HIAF将更有利于开展新元素的合成实验研究。

致 谢  感谢兰州重离子研究装置的加速器团队提供稳定的束流和技术支持。