研究团队通过开展纳米尺度和体相尺度的气-水体系热力学性质理论计算和矿场尺度的三维两相流动数值模拟来评价二氧化碳、甲烷和氢气的地下储集安全性。首先，团队通过考虑流体-壁面相互作用并引入体积平移项，开发了一种纳米尺度扩展的体积平移CPA状态方程。随后，利用开发的状态方程模型结合密度梯度理论和Young-Laplace方程，计算了（CO2+ H2O）、（CH4 + H2O）和（H2 + H2O）体系的气液相平衡、密度、界面张力和毛细管压力，并阐明了纳米限域效应、温度、压力和润湿性的影响。基于热力学性质计算结果，开展矿场尺度气水两相三维流动数值模拟，研究和比较二氧化碳、甲烷和氢气在典型含水层中的泄漏潜力。最后，讨论了气体类型、盖层孔隙半径和厚度对盖层和上部地层中气体泄漏的影响。
热力学计算结果表明，从体相到纳米孔，随着孔隙半径的减小，气体在水中的溶解度增加，而气相密度和界面张力则减小（图1）；孔隙越亲水，气体溶解度越高，气水界面张力越低；在三种气水体系中，纳米孔隙中的毛细管压力均为孔隙半径的幂函数。矿场尺度的数值模拟揭示了典型深部含水层中气体在10年连续注入和1000年封存期间的运移特征和泄漏规律：氢气始终具有最大的泄漏潜力；短期内，甲烷在盖层中的泄漏潜力大于二氧化碳，而长期来看，它们在盖层中的泄漏百分比相当（图2）。盖层的物性会影响气体的泄露潜力，盖层孔隙半径越大，泄漏到盖层中的气体量越多；除了泄漏到盖层中，当盖层孔隙半径在2-10nm或大于100nm时，氢气会穿过盖层进入上部地层；盖层厚度通常与泄漏到盖层中的气体量成正比，但存在两个例外：储存二氧化碳时，盖层厚度超过20m后，泄漏百分比增加幅度明显减小，表明泄漏气体基本局限于盖层底部；储存甲烷时，盖层厚度低于28m会导致部分气体穿透盖层泄漏至上部地层。需要注意的是，由于地下储存二氧化碳、甲烷和氢气的目的不同，滞留在盖层中的二氧化碳一般不被视为泄漏，因为它并未进入大气层，而从平衡能源供需的目的而言，迁移到盖层或上部地层中的甲烷和氢气均被视为泄漏。
图1 不同孔隙半径条件下(a) (CO2 + H2O),
(b) (CH4 + H2O)和(c) (H2 + H2O)体系的气液相平衡; (d) (CO2 + H2O),
(e) (CH4 + H2O)和(f) (H2 + H2O)体系的压力-密度关系; (g) (CO2 + H2O),
(h) (CH4 + H2O)和(i) (H2 + H2O)体系的界面张力; (j) (CO2 + H2O),
(k) (CH4 + H2O)和(l) (H2 + H2O)体系的毛细管压力。
图2 (a) CO2, (b) CH4,
(c) H2饱和度在垂直方向的分布演化；(d) CO2, (e) CH4,
(f) H2 饱和度在盖层底部水平方向的分布演化；(g)孔隙半径为20nm、孔隙厚度为50m的盖层中气体泄漏比例随时间的变化。
本研究为大规模地下二氧化碳、甲烷和氢气储存项目的安全性评估提供了新认知，对于地下储气项目选址规划和安全实施具有重要的指导意义，有望加快清洁能源技术的规模化应用，对应对全球气候挑战和实现可持续能源未来具有重要意义。
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论文作者
北京大学能源研究院章凯强研究团队长期致力于解决二氧化碳地质封存与利用、地下清洁能源开发利用的一系列基础科学与工程实际问题。
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