精心设计,循环超十五万次!JACS发表天津大学最新电化学科研进展!

文摘   2024-08-29 09:30   北京  

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论文拟解决的关键挑战:

原子分散的Fe-N-C催化剂有望取代商业Pt/C用于氧还原反应。然而,大多数Fe-N-C催化剂由于其O−O键断能力较差,且铁脱金属较快,造成其活性和耐久性都不理想。

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02

图文简介:

针对上述挑战,天津大学的丁佳教授团队在Journal of the American Chemical Society发表论文,该团队设计了一种具有双原子铁中心和伪酞菁配位环境的新型催化剂(Fe2-pPc)。作者利用一种独特的温和退火方法,将FePc分子的核心结构域复杂地共价接枝到有缺陷的碳衬底上。

原位表征和理论计算证实,Fe2-pPc触发桥式氧吸附并催化O−O自由基直接裂解,绕过了OOH*的形成。此外,pPc环境中超强的Nα−Cα键使双原子铁活性中心对反应诱导的几何应力具有较高的耐受性,从而显著提高了脱金属的抵抗能力,在ORR过程中有效地缓解了活性位点的降解,从而显著地抑制了Fe的脱金属。

得益于这些独特的特性,Fe2-pPc催化剂表现出优异的ORR催化活性,半波电位为0.92 V,还具有越的稳定性,即使经过极其苛刻的150000次循环加速降解测试,Fe2-pPc的活性衰减也可以忽略不计,优于大多数最先进的Fe-N-C催化剂。

此外,配备了Fe2-pPc的可充电锌-空气电池能够实现255 mW cm-2的高功率密度和超过440小时的稳定工作寿命。

作者认为,本研究通过复杂的中心金属原子和配位环境设计,为开发高活性的原子精密金属电催化剂铺平了道路。

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