有“膜”法！这所双一流，今年首篇Nature Water诞生！

学术 2024-12-02 16:25 广东

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研究背景

水资源安全是全球面临的重大挑战之一，确保清洁水源的可持续供应已成为研究热点。随着水资源短缺问题日益严重，开发高效、节能的水处理技术迫切需求日益增加。在多种水处理方法中，纳滤（NF）因其高效排斥多价离子和低分子量有机物，且能耗较低，已成为饮用水生产及工业废水处理的重要技术。然而，传统的聚酰胺纳滤膜虽然在选择透过性方面具有优势，但其水透过性较低，限制了其在大规模应用中的效率。为提高聚酰胺纳滤膜的水透过性，许多研究集中于分子单体设计、纳米复合材料和膜制备工艺的优化，但膜结构变化较少，难以实现显著提升。

为了解决这一问题，研究人员开始探索混合维度膜结构，结合二维聚酰胺膜与不同维度的结构，期望通过增加水传输通道来提高膜的水透过性。近年来，纳米结构的自组织行为引起了广泛关注，尤其是在油水界面反应中，分子单体能够通过界面聚合形成具有独特层次结构的聚酰胺膜。这一过程通过毛细作用驱动纳米管的形成，进而有效增加膜的水传输面积。

成果简介

基于这一思路，天津工业大学武春瑞研究员团队在Nature Water期刊上发表了题为“Interfacial self-organization of large-area mixed-dimensional polyamide membranes for rapid aqueous nanofiltration”的最新论文。研究人员成功开发了具有一维纳米管与二维纳米膜复合的混合维度聚酰胺膜，并在室温下通过简单的两种小分子自组织形成大面积膜材料。实验结果表明，该膜不仅具有显著提高的水透过性，还展示了超越传统膜技术的优异水盐分离性能，为大规模、低成本的水处理膜的开发提供了新的思路和可能性。

研究亮点

1. 实验首次通过控制界面聚合反应，在室温下仅使用两种小分子，在油水界面上快速自组织形成大面积的混合维度聚酰胺膜，构建了一种由一维纳米管和二维纳米膜组成的层次结构（NoN结构）。

2. 实验通过精确调控反应条件，成功实现了大面积的混合维度膜的可扩展合成。该膜展现出显著提高的水透过性，每单位投影面积的水传输可用面积大幅增加，能够实现优异的水盐分离性能，且其水透过率达到30.0 l·m⁻²·h^−1·bar⁻¹，远超传统二维聚酰胺膜。

3. 实验通过分子动力学模拟和对照实验，揭示了两种分子单体在反应初期阶段自组织形成二维纳米孔网络，并通过毛细作用驱动纳米管的向上聚合过程，从而形成了具有混合维度结构的聚酰胺膜。

4. 实验通过表面形态演化分析和PALS（正电子寿命谱）技术对自由体积的分析，进一步验证了该混合维度膜的结构特征及其在不同反应时间下的变化。

5. 实验通过分离性能比较，证明了该膜在水处理中的巨大潜力，并提供了膜结构与性能之间的关系图，揭示了结构优化对于提高膜分离性能的关键作用。

图文解读

图1：具有NoN结构的混合维度聚酰胺膜示意图，并与平面二维聚酰胺膜进行对比。

图2：所得到的混合维度聚酰胺膜的外部和内部结构表征。

图3：NoN形成过程的模拟及结构调控。

图4：反应时间与表面形态演化及通过PALS分析的自由体积。

图5：分离性能比较及结构—性能关系图。

结论展望

在本研究中，作者成功采用界面聚合方法，实现了大规模制备混合维度聚酰胺膜的一步法工艺。独特的NoN结构为节能的纳滤膜的开发铺平了道路，展现出卓越的水通量和水盐分离选择性。这一制备工艺能够通过卷对卷涂布方法轻松放大，具有在饮用水生产、市政和工业废水处理中的广泛应用前景。通过本研究获得的理论见解，为理解界面聚合的复杂性提供了新的思路，特别是如何利用界面物理和化学相互作用的交互作用。作者相信，这些发现为水安全领域开发先进的纳米制造技术提供了新的价值。

文献信息

Liu, SH., Shi, W., Hung, WS. et al. Interfacial self-organization of large-area mixed-dimensional polyamide membranes for rapid aqueous nanofiltration. Nat Water (2024). https://doi.org/10.1038/s44221-024-00348-w

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