港大/暨大Nature子刊: FeO/GO催化膜纳米约束高级还原，实现超快完全脱氯

学术 2024-12-02 15:05 广东

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二氯乙酸(DCAA)是最广泛的水消毒副产物之一，但吸入或摄入DCAA会损害肝脏器官，以及神经和生殖系统。DCAA具有良好的水溶性，使其难以消除。基于亚硫酸盐(S(IV))的高级还原过程(ARPs)可以有效去除难处理的卤代有机污染物和无机氧阴离子。

同时，最近报道的催化膜，可以将反应物和活性中心限制在微米和纳米级，这提供了高的催化DCAA降解潜力。氧化石墨烯(GO)表面含有丰富的官能团，有助于增加催化剂负载和减轻纳米颗粒(NP)聚集。

因此，研究人员假设设计超细Fe基NP/GO复合膜来进一步还原DCAA，这种复合膜提供纳米限制效应，从而减少DCAA脱氯过程中形成还原自由基的活化能。同时，还原剂(包括S(IV)和污染物)能够通过Fe基NP/GO复合膜的层间通道进行纳米限制输运，这大大提高了还原剂-催化剂的接触。

此外，催化剂和反应将被纳米封闭在GO膜的层间输运通道中，这将大大提高封闭反应区域中的催化剂与反应物的比例，进而促进污染物的降解。

基于上述讨论，香港大学汤初阳(Chuyang Y.TANG)和暨南大学李万斌等构建了具有均匀FeO纳米粒子的Fe/GO膜，并证明了其优异的脱氯性能。

理论计算表明，S(IV)的活化过程分为三个阶段：1.S(IV)在FeO表面吸附，形成Fe(II)-亚硫酸盐复合物(FeHSO₃⁺)；2.在O₂存在下，FeHSO₃⁺氧化成Fe(III)-亚硫酸盐复合物(FeSO₃⁺)；3.FeSO₃⁺分解，形成亚硫酸盐自由基(SO₃^•−)。在这些阶段中，通过FeSO₃⁺的分解产生SO₃^•−是限速步骤。

与FeO相比，Fe/GO上FeSO₃⁺解离成SO₃^•−的动力学能势垒显著下降，这证实了GO对FeO的空间限制在S(IV)活化中的重要作用。

由于提高了反应物对催化位点的可及性，增加了反应区域中催化剂与反应物的比例，并促进了FeSO₃⁺向SO₃^•−的活化和DCAA向MCAA的转化，Fe/GO膜对于DCAA的降解显示出很大的还原效率，一级速率常数为51000 min^-1，比传统的催化系统高出6至7个数量级。

此外，由于FeO纳米粒子的生长对膜结构、化学成份和层间空间的调节，膜的渗透率为48.6 L m^-2 h^-1 bar^-1，是GO的四倍。

更重要的是，Fe/GO膜具有良好的稳定性，能在20个循环过程中保持高性能，并且该膜对其他卤乙酸(>97%)和氯化有机污染物(>90%)的脱卤和还原具有很大的通用性。

Ultrafast complete dechlorination enabled by ferrous oxide/graphene oxide catalytic membranes via nanoconfinement advanced reduction. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-54055-x

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