一作兼通讯！他，师从院士，联合吉大「国家优青」，最新Nature子刊！
学术
2025-01-18 08:31
河南
调控碳的杂化态是设计具有特定性能的碳材料的核心，但实现三种杂化态之间的转化一直是一个挑战。2025年1月15日，昆明理工大学蔡金明教授和卢建臣教授联合吉林大学陈龙教授团队在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Visualizing stepwise evolution of carbon hybridization from sp3 to sp2 and to sp》的研究论文。在这里，作者通过在表面上对甲基氰基功能化分子进行脱氢和消除反应，可视化了碳杂化态从sp3到sp2以及sp状态的逐步转化。利用扫描探测显微镜，作者区分了由高温退火诱导的聚合物中的三种不同的碳-碳键类型。密度泛函理论计算揭示了吸电子氰基在激活相邻亚甲基形成C(sp3)-C(sp3)键，以及促进后续逐步消除HCN以实现三种碳-碳键转化中的关键作用。作者还证明了该策略在不同基底上的一维线性分子和二维共价有机骨架材料上的适用性。作者的工作扩展了碳杂化转化的范围，并使用氰甲基取代的分子灵活地设计了碳材料。图1：在表面通过(4-甲基氰基)苯基取代的化合物调控碳杂化态的示意图综上，作者通过使用STM、BR-STM和nc-AFM技术成功地实现了具有不同碳杂化态聚合物的原子构型和转化过程的原位可视化，其中碳杂化态在三种状态中都发生了变化。
DFT计算提供了深入了解反应途径的机制，吸电子的-CN基团通过激活相邻饱和亚甲基的C-H键，进而通过逐步消除HCN促进碳杂化的转化。在一维非线性/线性聚合物和二维COFs中实现三种状态的碳杂化调节，证明了这项工作中开发策略的普遍性。该策略提供了一种通过精心设计的-CH2-CN基团来调节碳杂化的有效方法，为开发能够广泛应用的新型碳材料铺平了道路。Xiong, W., Zhang, G., Bao, DL. et al. Visualizing stepwise evolution of carbon hybridization from sp3 to sp2 and to sp. Nat Commun 16, 690 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-024-55719-4.🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。👏👏👏
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