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塑料由于其质轻、价廉、可塑性强等优点被广泛应用于现代生活中，小至日用一次性餐具大至建筑材料都能见到其身影。目前，全球塑料的年产量已超过4.3亿吨。然而，由于回收再利用技术稀缺、经济效益低，大部分塑料经历短暂的使用之后最终只能被焚烧、填满或者直接丢弃在大自然中，造成了严重的大气污染、土壤污染、微塑料污染等生态环境问题，危害人民生命健康。武汉大学资源与环境科学学院黄志良教授团队一直致力于废弃高分子选择性降解及资源化利用的研究，最新研究成果展示了一种全新的化学回收废弃聚苯乙烯塑料制备高附加值芳香含氮化合物方法（图1）。该方法有望激励废弃聚苯乙烯塑料的管理，为保护环境、发展塑料循环经济、集约节约利用废弃资源提供技术支持。
图1:成果简介
该团队主要针对聚苯乙烯塑料化学降解难、反应条件苛刻、降解产品经济效益低、现有技术规模化难的问题，提出了预氧化诱导氮组装的新型降解策略，利用传统热催化技术，实现了聚苯乙烯塑料氧化降解制备芳香含氮化合物苯甲腈及苯甲酰胺（图2）。该方法不仅可获得高价值、高需求的化学品，而且可嫁接在现有的石油化工设备上进行放大生产，具有良好的工业应用前景。相关成果近日发表于Journal of the American Chemical Society《美国化学会会志》。
文章链接：
https://doi.org/10.1021/jacs.4c15500
图2：研究背景及策略
详细的降解条件优化表明，廉价的溴化亚铜作为催化剂、乙腈作为氮源及溶剂、氧气作为氧化剂、水作为添加剂是实现聚苯乙烯到苯甲腈和苯甲酰胺高效转化的最优组合（图3）。
图3：条件优化
在最优降解条件下，各类生活中常见的聚苯乙烯废弃物，如一次性塑料餐具、酸奶盒、杯盖、尿管、便盒、培养皿、试管、称量船等，均可以高效、高选择性的降解为芳香含氮化合物（图4）。值得一提的是，这一降解反应不仅操作简单，而且产物易分离且收率高。此外，该方法也适用其它常见的聚苯乙烯类共聚物，证明了其在混合塑料综合治理方面的可行性。
图4：废弃塑料降解
详细的机理研究表明：溴化亚铜、水协同活化氧气获得的羟基自由基是该降解反应的活性氧物种，聚苯乙烯碳链预氧化是关键步骤之一，乙腈水热分解释放氨气是提供氮源的主要方式，苯甲酸是获得苯甲酰胺产品的关键中间体，胺氧化反应是获得苯甲腈的主要路径。
综上所述，黄志良教授团队提出了一种预氧化诱导氮组装的新型降解策略，为聚苯乙烯废塑料的升级回收开辟了新思路。该研究得到了武汉大学人才启动经费、国家自然科学基金优秀青年基金（海外）项目的支持。论文通讯作者为武汉大学黄志良教授，第一作者为武汉大学和江西师范大学联合培养2022级硕士生曾赣菲同学。
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