文章导读
通过提供任意排布材料的能力，多材料增材制造可以充分释放成形器件设计及功能的多样性。其中，多材料光固化工艺因同时具备高成形精度和高成形速度，在制造介观尺度功能器件上具有极大的潜力，已在国际上引发了广泛的研究兴趣。但是相比于单材料光固化工艺，多材料光固化工艺为了保证界面结合性能，使用了对应过大过固化的曝光量以抵消不同材料之间的低化学亲和性以及材料切换过程对界面结合性能的弱化，导致了多材料光固化工艺成形精度的显著下降。
近期，哈尔滨工业大学乔菁教授团队在International Journal of Smart and Nano Materials上发表了题为“Simultaneously Improving Fabrication Accuracy and Interfacial Bonding Strength of Multi-material Projection Stereolithography by Multi-step Exposure”的论文，采用多步曝光的方法选择性地向被弱化的界面施加额外曝光，即首先对整层进行曝光达到与单材料光固化相当的过固化程度，然后对切片图像进行分析，确定多材料界面或因材料切换过程弱化的单材料界面。最后，分步向上述界面区域施加额外曝光，从而使界面结合性能不低于界面两侧较弱材料的强度。相较于传统的单步曝光方法，在界面结合性能相同的前提下，多步曝光可以将非界面区域的过固化值从层厚的44–47%降低到17–23%，从而改善成形精度。这一点通过对比微流道打印效果进行了验证。
在单材料光固化工艺的基础上，多材料光固化工艺通过增加材料切换功能（例如使用多个树脂池）实现了多种材料的一体化成形。为了控制材料之间的混杂，材料切换时会添加额外的材料清洁工序（例如使用有机溶剂超声清洗+干燥），以去除成形基底及工件上附着的液态光敏树脂，如图1(a)所示。虽然材料清洁工序对多材料光固化成形是必须的，但是它也会移除形成良好界面结合所需的受氧阻聚的粘性层，弱化界面的结合性能，此外不同材料之间化学亲和性的不足也会导致多材料界面结合性能的进一步下降。以往的研究仅关注多材料界面的强度，而忽略了经历材料切换过程的单材料界面也会受到弱化。在现有的多材料光固化工艺中，为达到足够的界面结合强度，往往通过单步曝光提高整层的曝光量，导致整层的过固化水平都远高于单材料光固化，严重影响了成形精度，如图1(b)所示。如果降低整体的过固化水平，虽然精度会得到改善，但因为界面结合强度不足会导致工件的力学性能下降，甚至因为界面脱粘导致成形失败。为了解决这一矛盾，我们使用多步曝光的方法，第一步先以单材料光固化工艺的过固化水平进行整层的曝光成形，再在后续曝光步骤中分别选择性地向不同界面添加曝光。从而实现了被弱化界面区域外仅达到单材料光固化的过固化水平，在保证界面结合强度的同时极大改善了成形精度。
图1. (a)多材料光固化工艺材料切换过程。(b)多材料光固化工艺多步曝光方法原理
为了验证多材料光固化多步曝光方法的有效性，选用了两种常见的光敏树脂，TMPTA和PEGDA（Mn = 200 g mol-1）来进行实际的打印实验。曝光光强被统一设定在1.3 mW cm-2，因此各步以及总的曝光量均由对应的曝光时间确定。在两种材料第一步曝光曝光时间的选择上，均使用了与单材料光固化工艺相当的约20%层厚的过固化值对应的曝光时间，以达到高成形精度。为了确定两种不同材料打印顺序的多材料界面PT、TP，以及两种经历材料切换过程受到弱化的单材料界面PP、TT达到界面两边较弱材料强度所需的曝光时间，设计测试样件如图2(a)所示。图2(b)所示测试结果表明，先前研究忽略的材料打印顺序对界面结合强度有明显的影响，在对应20%层厚过固化值的基础界面曝光时间下，先打印TMPTA材料的TP界面测试组均未断裂在界面处，并且拉伸强度已与较弱的PEGDA材料相当，无需添加曝光，而PT界面测试组均在打印中以及小心地存放中发生断裂，无法测试界面强度。随着界面曝光时间的上升，PT界面的结合强度不断增加，断裂在界面处的样件比率逐步降低。最终，在界面曝光时间为14 s时，PT界面的结合强度达到了与PEGDA材料相当的水平。经历材料切换过程被弱化的TT、PP界面也与PT界面趋势类似，分别需要14 s以及11 s的界面曝光时间达到与TMPTA及PEGDA树脂相当的拉伸强度。据此可以选定多步曝光中四种不同被弱化界面的额外曝光时间。为了对比多步曝光与单步曝光方法的成形精度，需首先保证两者界面结合强度相当，即需使单步曝光时所有界面均达到与多步曝光相当的界面曝光时间，因此，将单步曝光两种光敏树脂的曝光时间定为14 s。
图2. 不同界面曝光时间对其拉伸强度的影响。(a)测试的不同样件类型。(b)界面曝光时间对PT、TP界面拉伸强度的影响。(c)界面曝光时间对PP界面拉伸强度的影响。(d)界面曝光时间对TT界面拉伸强度的影响
在先前确定的曝光参数下，使用单步曝光以及多步曝光成形设计高度分别为100、200、300 μm，位于4种不同位置的微流道，如图3所示。可以看到由于过固化的减少，不但位于单材料区域内部的微流道过固化区域减少，Z向上的成形精度改善，位于PT、TP多材料界面上的微流道也呈现出相当的改善效果，这体现了多步曝光方法在非界面区域改善成形精度的准确性。该方法可用于不限于微流道打印的各种多材料光固化工艺应用的成形精度提升，对多材料光固化工艺的改进具备广泛的实用价值。
图3. 单步曝光/多步曝光方法的Z向成形精度对比
哈尔滨工业大学博士生邓兴泓为本文第一作者，乔菁教授为共同通讯作者。
课题组简介
乔菁，教授，博士生导师；现任教于哈尔滨工业大学材料科学与工程学院材料与器件空间环境效应科学与技术专业。主要从事复合材料/结构设计与制造方向研究，先后主持国家自然科学基金联合基金重点项目、面上、青年基金、国家重点研发计划课题及其他省部级项目20余项，参与多项国家重点项目的研究工作，发表论文30余篇，出版译著1部，获得省部级一等奖2项（排4、6）。
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引用：
Deng, X., Zhang, G., Mo, Y., Huang, Z., Zhou, D., Qiao, J., & Li, L. (2024). Simultaneously improving fabrication accuracy and interfacial bonding strength of multi-material projection stereolithography by multi-step exposure. International Journal of Smart and Nano Materials, 15(2), 387–404. https://doi.org/10.1080/19475411.2024.2349998
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期刊介绍
International Journal of Smart and Nano Materials
名誉主编：
杜善义 院士，哈尔滨工业大学
Ken P. Chong 教授，华盛顿大学
主编：
冷劲松 院士，哈尔滨工业大学
International Journal of Smart and Nano Materials是哈尔滨工业大学和Taylor & Francis集团合作出版的开放获取英文期刊，拥有由知名学者组成的国际化编委团队。IJSNM 被Science Citation Index数据库收录，2022年影响因子为3.9。
IJSNM主要发表国内外智能材料、智能结构力学与设计、多功能纳米材料等领域的最新研究成果和前沿进展，涵盖智能材料与结构、多功能纳米复合材料、4D打印技术、仿生结构、柔性机器人、传感器、结构健康监测等领域，主要刊登具有创新性的综述论文（Review Articles）、研究论文（Research Articles）和短篇报道（Short Communications）等。
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