南京工业大学||氧化石墨烯/聚多巴胺改性蒙脱土/羧甲基壳聚糖复合气凝胶高效去除Pb2+、Cu2+和Cd2+:吸附行为和机理研究

科技   2024-02-29 13:29   江苏  

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随着人类社会的不断发展,大量含有重金属离子的工业废水正在污染各个水系,给生态环境带来了巨大威胁。由于重金属离子具有难以代谢和生物降解的特性,因此被认为是水污染中最为有害的物质之一。这些重金属离子可以通过食物链逐级积累,即使是微量的存在也可能对人类健康构成潜在威胁。目前吸附法因其操作简单、去除效率高、成本低、能耗低而广泛应用于重金属离子处理。

氧化石墨烯(GO)气凝胶具有3D网络结构、较大的比表面积和丰富的官能团(羧基和羟基),提高了其对金属阳离子的吸附能力。然而纯GO气凝胶由于其在水环境中的结构不稳定而表现出对金属阳离子的高吸附能力,但由于强的π-π相互作用,高浓度的GO容易聚集。GO的层状结构没有得到有效利用,限制了其对金属离子的吸附,导致吸附能力下降。需要探索一种环保、经济、可再生的GO复合气凝胶来提高其吸附能力并增强GO的机械性能。

基于此,南京工业大学崔升教授团队以氧化石墨烯(GO)、聚多巴胺改性蒙脱土(PDA-MMT)和羧甲基壳聚糖(CMCS)制备了一种新型三元复合气凝胶,用于去除Pb2+Cu2+Cd2+。添加PDA-MMTCMCS增强了GO气凝胶的机械性能和吸附性能。GO/PDA-MMT/CMCS具有丰富的孔隙结构和许多暴露的活性位点,对Pb2+Cu2+Cd2+吸附能力,Qm分别为465.12354.61317.46 mg/gGOPDA-MMT CMCS 之间的协同相互作用增强了吸附性能。准二级动力学和Langmuir模型更好地描述了GO/PDA-MMT/CMCS的吸附过程。吸附主要是单分子化学吸附,主要受化学吸附控制。GO/PDA-MMT/CMCS表现出优异的抗离子干扰和循环稳定性。5个循环后去除率仍> 81%。固定床和工业废水吸附验证了GO/PDA-MMT/CMCS的实用性。DFT计算揭示了Pb2+的最小吸附能(-3.77 Ha),表明Pb2+GO/PDA-MMT/CMCS之间的结合更加稳定。吸附机理主要有螯合、离子交换、协同作用、静电吸引、孔隙吸附等。该气凝胶具有吸附性能高、成本低、易于分离等优点,有利于其在废水处理中的应用。

相关研究成果以“Graphene oxide/polydopamine modified montmorillonite/carboxymethyl chitosan composite aerogel for efficient removal of Pb2+, Cu2+, and Cd2+: Adsorption behavior, mechanism and DFT study”为题发表在Separation and Purification Technology期刊上。







原文链接:

https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.126585


1. PDA-mMMT/CS气凝胶制备示意图
2.   GO/PDA-MMT/CMCS气凝胶的表征
通过吸附剂吸附模拟金属离子溶液中Cu(II)Pb(II)吸附实验,探究其吸附性能。

3. GO/PDA-MMT/CMCS气凝胶吸附热力学与吸附动力学
4.GO/PDA-MMT/CMCS气凝胶吸附后的SEM
BET测试
对金属离子的高吸附性能归因于丰富的官能团、独特的孔结构和离子交换/螯合机制之间的协同相互作用,从而导致在复杂环境中的高效吸附。

5. PDA-mMMT/CS气凝胶的吸附机理示意图


南京工业大学材料科学与工程学院崔升教授为本工作的通讯作者,
课题组博士生袁满为论文第一作者


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