浙大范修林EES：Anion-π相互作用助力高压锂离子电池
文摘
2024-11-16 08:31
河南
延长锂钴氧化物（LCO）正极的充电截止电压是提高锂离子电池（LIB）能量密度的有效策略，而不良正极电解质界面（CEI）的形成限制了其广泛应用。各种电解质添加剂，特别是腈化合物，在解决这些界面问题方面显示出了希望，然而，其基本的设计原理尚不清楚。在此，浙江大学范修林团队介绍了一种界面杠杆机制即利用吸附在LCO表面的腈来微调CEI的组成。研究显示，BFBN分子通过氰基（-CN）和钴（Co）原子之间的配位吸附到LCO表面上。BFBN通过阴离子-π相互作用与溶剂发生排斥相互作用，与阴离子发生吸引相互作用，抑制碳酸盐溶剂脱氢，同时促进PF6-阴离子分解形成富含无机物的CEI。添加1 wt.%的BFBN可以使4.55 V石墨LCO软包电池在25 °C下实现550多次循环，在45 °C下达到145次循环。总之，该工作采用腈添加剂来增强高压 LCO 正极的循环稳定性。研究显示，BFBN通过-CN基团与Co原子的配位在LCO表面上表现出优先吸附，充当双功能添加剂。一方面，BFBN 通过排斥 EC 溶剂来减轻 EC 脱氢。另一方面，BFBN 通过阴离子-π相互作用促进 PF6- 对 LCO 表面的吸引力，从而形成阴离子衍生的富含LiF 的 CEl。 基于此，采用 BE-1% BFBN 电解质的软包电池表现出优异的循环性能，在环境温度 (25°C) 和高温 (45°C) 下分别循环超过 550 次和140 次。因此，该工作为开发高能量密度锂离子电池定制的新型添加剂提供了基础见解。Anion-π Interaction and Solvent Dehydrogenation Control Enable High-Voltage Lithium-ion Batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee03027c🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
