全固态锂金属电池(ASSLMBs)由于其卓越的能量密度和显著提高的内在安全性,已经引起了广泛关注。这主要归功于锂负极极高的比容量(3800 mAh g−1)、最低的电化学还原电位(−3.04 V vs. SHE)和低密度(0.53 g cm−3),以及无机固态电解质(SEs)的低可燃性、泄漏和挥发风险的综合优势。高性能SEs的发展是ASSLMBs实际应用的关键。在此,悉尼科技大学汪国秀团队通过在LPSC内部插入LPSC-LATP层来构建界面结构复合电解质。研究显示,通过建立致密的多功能复合电解质中间层,可以实现高Li+离子导电性和低电子导电性,从而确保ASSLMBs的增强循环性能。基于此,对称的Li/LPSC/8S-2O/LPSC/Li电池能够在室温下实现超高的临界电流密度(CCD)值,超过5 mA cm−2;在10 mA cm−2的电流密度下超过1600小时的超长循环。此外,采用商业型LiCoO2正极的ASSLMBs可以提供超长的耐用性,在1C(1.28 mA cm-2)下经过1200个循环后仍具有85.6%容量保留率,库仑效率(CE)高于99.6%。图1. LPSC/8S-2O/LPSC电解质的结构表征总之,该工作通过在LPSC颗粒的晶界引入介电相LATP,成功构建了具有锂反应性和电子绝缘性的LPSC-LATP多功能中间层,有效抑制了LPSC晶界处的内部锂成核和外部锂枝晶穿透。基于颗粒匹配机制,确定了LPSC-LATP复合电解质的最佳比例(8S-2O),确保了LATP和LPSC之间的紧密接触。通过EIS分析和固态NMR测量,证实了8S-2O中间层在室温下具有高Li+离子导电性和低活化能,保证了8S-2O中间层内快速的Li+离子传输。基于此,对称的Li/LPSC/8S-2O/LPSC/Li电池与带有8S-2O中间层的ASSLMBs均表现出优异的电池性能。因此,该工作提出的多功能中间层为促进商业ASSLMBs的发展提供了新方向。图2. LPSC-LATP在全固态电池中的电池性能和稳定性The Construction of Multifunctional Solid Electrolytes Interlayers for Stabilizing Li6PS5Cl-based All-Solid-State Lithium Metal Batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee03289f高端测试,找华算 !同步辐射全球机时三代光源,机时充裕,保质保量,最快一周出结果!
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