氧化物陶瓷电解质(OCEs)在固态锂金属(Li0)电池应用中具有巨大潜力,因为理论上,它们的高弹性模量可以更好地抵抗Li0枝晶的生长。
然而,OCEs很难承受高于1mA/cm2的临界电流密度。这导致OCEs被击穿的关键问题包括晶界 (GBs) 促进的Li0渗透、电极-OCE界面处不受控制的副反应,以及同样重要的缺陷演变(例如空隙生长和裂纹扩展),其会导致OCEs内部和表面的局部电流集中和机械故障。
2024年11月19日,加州大学尔湾分校忻获麟教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《A self-healing plastic ceramic electrolyte by an aprotic dynamic polymer network for lithium metal batteries》的研究论文。
在这里,利用具有非共价-CH3⋯CF3键的动态交联非质子聚合物,作者通过将聚合物框架与离子导电陶瓷混合来开发塑料陶瓷电解质(PCE)。
利用原位同步辐射X射线技术和低温透射电子显微镜(Cryo-TEM),作者发现PCE通过两步动态缺陷去除机制具有自我修复/修复能力。
这显著抑制了Li0渗透和化学机械降解热点的产生,从而使Li0-Li0电池在1mA/cm2下的耐久性超过2000小时。
此外,研究人员通过在PCE和Li0负极之间引入聚丙烯酸酯缓冲层,当与4.2V零应变正极配对时,在接近零的电池堆压下,可实现>3600次循环的长循环寿命。
图1:通过原位同步辐射成像和光谱技术揭示的自修复和SEI形成能力。
图2:PCE实现了改进的相间和界面离子传输动力学。
图3:具有PA-SPE缓冲层的分层SSE(H-SSE)通过消除LATP降解进一步延长循环耐久性。
He, Y., Wang, C., Zhang, R.et al. A self-healing plastic ceramic electrolyte by an aprotic dynamic polymer network for lithium metal batteries. Nat Commun 15, 10015 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-53869-z
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