![]()
硼基催化剂在丙烷氧化脱氢（ODHP）反应中表现出优异的烯烃选择性。由于亚表面Ni助剂的引入显著提高了活性，该基底材料应是调控硼基催化剂性能的潜在平台。
基于此，2024年11月21日，浙江工业大学林丽利教授、浙江大学姚思宇博士、北京大学马丁教授和西湖大学王涛博士团队在国际期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Performance Descriptor of Subsurface Metal-Promoted Boron Catalysts for Low-Temperature Propane Oxidative Dehydrogenation to Propylene》的研究论文。团队成员高晓峰、蔡城、田枢衡为论文共同第一作者林丽利，浙江工业大学化学与工程学院教授。2019年至今担任浙江工业大学化学工程学院教授。研究方向为醇氢绿色能源催化，光催化生物质转化，CO2加氢。主要从事低温高效CO2加氢、重整制氢、原位取氢-高选择性加氢制备高值化学品的多相催化剂设计、催化机理和构效关系研究，发表论文50余篇，总引用超6000余次，以第一或（共同）通讯作者身份在Nature、Nature Nanotechnology、Nature Chemical Engineering、Nature
Communications、 Journal of the American Chemical
Society等期刊发表论文20余篇，国际（美国、日本）/国内授权发明专利7项。
姚思宇，百人计划研究员 | 博士生导师， 获2019年国家高层次人才计划青年项目，浙江省自然科学基金杰出青年基金资助。研究围绕化学工程中能源和环境催化问题，着力于探索小分子活化转化至高附加值化学品的相关多相催化过程。近五年发表SCI论文80余篇，第一/通讯作者发表论文30余篇包括Science、Nat. Nanotechnol.、Nat. Commun.、 J. Am. Chem. Soc.、ACS Catal等。
![]()
马丁，北京大学教授，长江学者特聘教授，万人计划创新领军人才，国家杰青。1996年本科毕业于四川大学，2001年在中国科学院大连化学物理研究所取得博士学位。2001-2005年在牛津大学/Bristol大学从事博士后研究，2005年加入中科院大连化学物理研究所，2009年至今担任北京大学化学与分子工程学院研究员/教授。
![]()
王涛，2015年博士毕业于德国莱布尼茨催化所，师从焦海军教授和德国科学院院士Matthias Beller教授。2020年10月加入西湖大学理学院、人工光合作用与太阳能燃料中心，组建理论催化与材料智能设计实验室，任特聘研究员（独立PI / 博士生导师）。入选国家级、省级和市级人才计划。在国际知名学术期刊发表论文80余篇，其中第一和通讯作者论文60余篇，包括Nat. Catal., PNAS, J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun., JACS Au, Nat. Comput. Sci., ACS Catal.等。现主持国家自然科学基金面上项目，作为课题骨干参与科技部重点研发计划。在本研究中，研究人员通过评估不同的金属助剂，揭示了基底效应，并确定了一个性能描述符，以理解BOx/金属/BN ODHP催化剂中亚表面材料的作用。性能评价和瞬态红外光谱实验表明，金属改性BOx顶层上O-H键的解离/再生的内在活性和动力学行为依赖于金属基底。结合密度泛函理论（DFT）计算，发现BOx(OH)₃₋ₓ活性物种中O-H键的解离/再生倾向受H对硼氧化物物种亲和力的控制。金属-O结合能已被证明与H亲和力呈线性相关，可以作为低温自由基初始化和ODHP反应的简单性能描述符，揭示该反应受Sabatier原理控制，适度的金属-O结合能对于实现BOx/M/BN催化剂的卓越性能至关重要。根据潜在描述符的指导，研究了Ni-Rh合金基材，发现Ni/Rh摩尔比为15: 1的基底显著提高了低温下的内在活性。![]()
图2：BOx/M/BN催化剂在丙烷氧化脱氢反应中的催化性能![]()
图3：BOx/M/BN催化剂上ODHP反应自由基初始化微观步骤的原位漂移研究
图4：解读亚表面金属纳米粒子在LT-ODHP反应中的促进作用
图4：基于金属-氧结合能描述的丙烷低温氧化脱氢催化剂的开发
总之，通过研究发现，金属-O结合能与H亲和力呈线性相关，可以作为低温自由基初始化和丙烷氧化脱氢（ODHP）反应的简单性能描述符。
这揭示了该反应受Sabatier原理控制，适度的金属-O结合能对于实现BOx/M/BN催化剂的卓越性能至关重要。
Performance Descriptor of Subsurface Metal-Promoted Boron Catalysts for Low-Temperature Propane Oxidative Dehydrogenation to Propylene, Journal of the American Chemical Society, 2024. https://pubs-acs-org.1094.top/doi/10.1021/jacs.4c11506.🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
