电子转移过程（ETP）能够通过直接从污染物中捕获电子来避免催化剂的氧化还原循环。然而，ETP通常会导致低聚物的形成以及氧化剂还原为阴离子。
2024年11月5日，南昌航空大学邹建平教授和张龙帅副教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Electron transfer mediated activation of periodate by contaminants to generate 1O2 by charge-confined single-atom catalyst》的研究论文。
在此，作者设计了具有Fe-N3S1结构的电荷限制的Fe单原子催化剂（Fe/SCN），通过限制氧化剂单线态氧（1O2）所获得的电子数量来实现ETP介导的氧化剂污染物活化。
由于ETP和1O2的组合，Fe/SCN-活化高碘酸盐（PI）系统具有优异的污染物降解性能。
实验和密度泛函理论（DFT）计算表明，具有强氧化能力的Fe/SCN-PI*复合物可以引发ETP，而电荷限制效应则可以使单电子活化PI以产生1O2。在Fe/SCN+PI体系中，ETP的100%选择性脱氯和1O2的开环避免了低聚物的生成，实现了大分子污染物向小分子可生物降解产物的转化。
此外，Fe/SCN+PI体系具有优异的抗干扰能力和应用潜力。
本工作开创了利用ETP电子活化氧化剂生成活性物质的新方法，为通过电荷限制效应设计单原子催化剂提供了新的视角。
图1：Fe/SCN的表征
图2：污染物去除性能及活性物质分析
图3：Fe/SCN+PI体系的理论及实验机制分析
图4：污染物降解路径探索
图5：Fe/SCN+PI体系的环境适应性和稳定性评估
Tang, Q., Wu, B., Huang, X. et al. Electron transfer mediated activation of periodate by contaminants to generate 1O2 by charge-confined single-atom catalyst. Nat. Commun. 15, 9549 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-53941-8.
