摘要：我们详细描述了一种混合光子平台，该平台利用切伦科夫非线性频率转换（CNFC）实现稳健且宽调谐的紫外（UV）激光产生。通过将氮化硅波导与硼酸钡（BBO）包层集成，该平台实现了前所未有的 222 - 319 纳米波长范围内的紫外发射。与最先进的紫外光子器件相比，我们的方法解决了光谱范围、可调谐性和集成方面长期存在的挑战。理论建模和实验验证表明，该平台具有显著的制造容差，在波导宽度变化 1500 纳米的情况下仍能保持相位匹配。这些研究结果提供了一种紧凑、可扩展的解决方案，满足了消毒、量子技术和自由空间光通信等领域的关键需求。
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1. 引言 尽管经过了数十年的研究，开发紧凑高效的紫外（UV）光源仍然是光子学领域的一项重大挑战。紫外激光器对于推动非视距自由空间通信[1 - 3]、深紫外拉曼光谱学[4, 5]、精密计量学[6, 7]、量子应用中的原子跃迁[8, 9]以及对人体安全的消毒[10 - 13]至关重要。虽然现有的解决方案，如体光学系统[14 - 16]在受控环境中表现良好，但其占用空间大、光谱可调谐范围窄以及成本高昂，阻碍了它们的可扩展性和实际应用[17, 18]。这些限制凸显了对稳健、可调谐且集成化的紫外光源的需求，以满足多样化的技术要求。非线性光学技术为紫外光产生提供了有前景的途径[19, 20]。其中，切伦科夫非线性频率转换（CNFC）因其对制造工艺变化的耐受性以及产生宽带发射的潜力而格外引人关注。尽管它在近红外和可见光领域得到了广泛应用[21 - 25]，但在用于产生紫外光的集成光子平台中却鲜少被探索，这主要是受材料和制造工艺的限制。在这个光谱范围内挖掘其潜力，可能为传统固态和体光学系统所面临的挑战提供变革性的解决方案。在这项工作中，我们对一个混合光子平台进行了特性描述。该平台将氮化硅（Si₃N₄）波导与硼酸钡（BBO）包层集成，在222 - 319纳米的超宽波长范围内实现了稳健且可调谐的紫外激光产生。这个平台结合了Si₃N₄的可扩展性和低损耗特性，以及BBO的强二阶非线性和宽透明范围。这些独特的特性使得在波导宽度变化2000纳米的情况下仍能保持相位匹配，展现出卓越的制造公差。通过弥合光谱范围、可调谐性和集成方面的差距，这项工作为下一代紫外光子系统奠定了基础设计原则。
图1. 用于切伦科夫非线性频率转换（CNFC）的混合光子平台设计。（a）波导的纵向截面图，展示了具有硼酸钡（BBO）包层的氮化硅（Si₃N₄ ）芯层。图中给出了几何轴（黑色）和BBO晶体轴（红色），同时标注了波矢$\vec{k}_p$（泵浦光）和$\vec{k}_s$（信号光），以及仰角$\theta$和折射修正后的发射角$\theta_e$。（b）波导端面的横截面图，详细标注了波导厚度$h$、宽度$w$以及方位角$\phi$。（c）在445纳米泵浦波长下，TE - 0模式的模拟$E_x$场分布，表明在厚度为100纳米、宽度为1500纳米的波导中实现了光场限制。
2. 设计与制造
这种混合光子平台将氮化硅（Si₃N₄）波导与硼酸钡（BBO）包层相结合，以利用互补的材料特性。Si₃N₄具有可扩展性、低光学损耗，并且与标准光子制造工艺兼容；而BBO则具备强二阶非线性以及对高效产生紫外光至关重要的宽透明范围[26]。器件设计如图1（a）和图1（b）所示，关键参数包括仰角（$\theta$）、折射修正发射角（$\theta_e$）和方位角（$\phi$）。通过Si₃N₄波导中的导波泵浦模式与非线性BBO包层之间的消逝场重叠，可实现高效的切伦科夫非线性频率转换（CNFC）。使用有限差分法[27]进行的模拟证实了这种重叠，如图1（c）所示。泵浦模式的有效折射率（$n_p$）由这些模拟获得，并且必须满足切伦科夫相位匹配条件[24]：$n_s \cos(\cdots)$（此处原文公式似乎不完整），用于氮化硅（SiN）波导芯层的（相关数据等，原文未明确）来源于[28] 。
图2. 混合光子平台的模拟切伦科夫角。（a）在固定泵浦波长445纳米的情况下，切伦科夫角随波导宽度和厚度的变化关系。阴影区域表示无法实现相位匹配的尺寸范围。（b）在波导厚度固定为100纳米时，切伦科夫角随波导宽度和泵浦波长的变化情况。这些模拟突出了该平台在广泛的设计参数范围内实现相位匹配的能力。
我们运用耦合模理论[23 - 25]分析了波导中切伦科夫非线性频率转换（CNFC）的机制。在此理论框架基础上，我们开发了一个三维矢量模型（详见补充材料1），该模型能够精确捕捉二次谐波信号的非共线波矢。此模型纳入了一个与角度相关的耦合系数$\kappa$，它由模式分布和材料非线性特性推导得出，从而能够精确表征信号的角功率分布$P_s$。耦合系数$\kappa$量化了导波泵浦模式与辐射的切伦科夫信号之间的相互作用强度，其中考虑了场重叠以及与偏振相关的非线性特性。通过将该参数纳入完整的三维分析，该模型能够准确捕捉仰角和方位角之间的相互作用，从而更精确地预测远场发射轮廓。准横电（TE）导波泵浦模式的主要场振幅沿$\hat{x}$轴方向，它与二次谐波信号的TE辐射模式相耦合。我们使用先前研究[24]推导得出的解析表达式来计算$\kappa$，如图3（a）所示。对于图1（c）中的横截面所确定的切伦科夫角，在图3（a）和（b）中以白色虚线标记。如图3（b）所示，模拟的信号振幅集中在切伦科夫角附近，由于频率转换具有特征性的$\mathrm{sinc}^2$形状色散，从而形成了旁瓣。相比之下，方位角分布仍然较宽，这反映出在较宽的角度范围内都能实现稳健的相位匹配。导波泵浦模式的有效折射率$n_p$由波导几何结构决定，因此不同尺寸的波导会有不同的切伦科夫角，如图2（a）所示。在多模波导中，高阶模式会产生额外的切伦科夫角，进而导致出现多个发射瓣，这一现象此前在铌酸锂波导中也曾被观察到[29]。在本研究中，针对445纳米（蓝色）、517纳米（绿色）和640纳米（红色）的泵浦波长，对切伦科夫二次谐波产生发射进行了模拟。图4展示了宽度为1500纳米、厚度为100纳米的波导以及泵浦传播长度为1毫米时的远场信号分布。所绘制的分布考虑了在硼酸钡（BBO） - 空气界面处的折射情况。由于所选的波导尺寸支持多模传播，因此针对每个泵浦波长，给出了前三个导模的贡献，但640纳米处的TE - 2模式不被支持。每个泵浦模式在特定的发射角产生独特的切伦科夫信号，且方位角分布会随模式不同而有所变化。
图3. 切伦科夫辐射的模拟耦合与角功率分布。（a）根据图1（c）中的模拟模式轮廓得出的耦合系数κ，绘制为仰角θ和方位角ϕ的函数。（b）泵浦光传播1毫米后，切伦科夫信号的归一化角功率分布。白色虚线表示计算得出的切伦科夫角θC ，而角偏差Δθ = θ - θC 则揭示了频率转换特有的sinc² 形状色散效应。
图4. 切伦科夫二次谐波信号的模拟远场分布。图中展示了厚度为100纳米、宽度为1500纳米的波导在以下波长下的发射图案：(a) 222纳米，(b) 258纳米，以及(c) 320纳米。每个角瓣对应于由不同泵浦模式产生的谐波，突出了波导几何结构和多模传播对远场发射轮廓的影响。
3. 实验表征 为了表征所产生紫外信号的远场分布，我们设计了一个定制的芯片级测角仪，它能够捕捉空间和光谱变化。这些变化包括宽泛的方位角分布、仰角相关性，以及由不同尺寸和泵浦波长的多模波导产生的多个发射瓣。如图5所示，该装置采用两个独立的旋转台，以芯片输出端面为中心，在球坐标系中扫描极角和方位角。一根耐日晒的多模光纤（纤芯直径：600 µm，接收角：12.7°）连接到光谱仪上，并安装在可调节的机械臂上。所使用的光谱仪，无论是海洋光学（Ocean Optics）的Maya2000Pro（165 - 275 nm），还是星网（StellarNet）的BlackComet（200 - 600 nm），都能够对远场紫外发射进行完整的空间和光谱映射。通过用不同波长的二极管激光器泵浦波导来产生紫外信号。对于蓝光，使用了一台445 nm的稳定外腔二极管激光器（ECDL，Toptica DL pro）和一台473 nm的稳定二极管激光器（Hübner Photonics Cobolt08）。对于绿光和红光，分别采用了工作在517 nm和640 nm的单模二极管激光器（Toptica iBeam smart）。使用保偏（PM）透镜光纤将泵浦激光边缘耦合到芯片上，以确保稳定的耦合。在所有测量中，探测光纤都放置在距离芯片输出端面8 cm处。
图5. 用于远场测量的测角仪装置。该装置包括：(1) 主旋转台，(2) 副旋转台，(3) 转换芯片，(4) 泵浦激光器的输入光纤，(5) 连接到光谱仪的输出光纤，以及(6) 居中的芯片台。这种配置能够对远场发射进行精确的角度测绘。
图6. 测量得到的紫外发射光谱，展示了混合光子平台中的宽带相位匹配。这些光谱覆盖范围为222 - 319纳米，在222纳米、229纳米、236纳米、239纳米、258纳米、262纳米、286纳米和319纳米等特定波长处记录发射情况。这些光谱是利用多种泵浦激光器，从单个宽度为1500纳米的波导中获得的。实线代表二次谐波产生（SHG），虚线则对应和频产生（SFG）。
图7. 不同波导宽度下258纳米发射光的远场分布。图中展示了波导宽度分别为 (a) 750纳米、(b) 1250纳米、(c) 1750纳米和 (d) 2500纳米时的测量分布。这些分布图说明了波导宽度如何影响发射特性，较窄的波导产生更简单的角分布图案，而较宽的波导由于多模传播会呈现出高阶波瓣。
图8. 258纳米处TE - 0模式测量与模拟远场分布的对比。展示了波导宽度为750纳米时的分布：(a) 测量结果，(b) 模拟结果；以及波导宽度为2000纳米时的分布：(c) 测量结果，(d) 模拟结果。结果表明，随着波导宽度增加，方位角发射轮廓变窄，测量结果与模拟结果高度吻合。
图9. 来自2000纳米宽波导的222纳米发射光的远场测量结果。输入耦合经过优化，以选择性地激发（a）TE - 0模式、（b）TE - 1模式和（c）TE - 2模式。如在图4中所预测的，选择性耦合将主发射瓣转移到不同的角度，这表明了二次谐波信号的角分布与模式相关。
图10. TE - 0模式下，模拟和测量得到的切伦科夫角随波导宽度的变化。结果展示了信号波长为222纳米（蓝色）、258纳米（绿色）和320纳米（红色）的情况。模拟假设波导厚度为100纳米，阴影区域表示厚度有±3纳米的不确定性。实验结果与模拟趋势紧密匹配，证实了发射角对波导宽度的依赖性。对于750纳米宽的波导，仅在258纳米信号时实现了耦合。
3.1 向紫外波段的宽带频率转换 图6展示了所测量到的紫外发射光谱，其覆盖了222 - 319 nm的超宽带范围，这与图2中的相位匹配预测结果一致。相位匹配通过二次谐波产生（SHG，实线）和和频产生（SFG，虚线）来实现。这些光谱均取自单个宽度为1500 nm的波导，凸显了切伦科夫方法所能实现的卓越转换带宽。与先前的研究[26]一样，由于芯片的几何结构，信号是在顶部BBO表面反射后进行测量的。在260 nm以上观察到的峰展宽，归因于BlackComet光谱仪相较于Maya2000Pro光谱仪更低的光谱分辨率，以及445 nm泵浦激光器的低频噪声。泵浦光与信号光波长之间的微小偏移与泵浦激光波长的漂移相符。3.2 远场分布 图7展示了在发射波长为258 nm时，波导宽度从750 nm到2500 nm范围内信号的二维角分布测量结果。每个点的强度通过对测量到的光谱仪峰值内的计数进行积分得到。正如在图4的模拟中所预测的那样，信号形成了一个占主导的基波瓣，在更宽的波导中，由于多模传播，还出现了额外的高阶波瓣。发射集中在切伦科夫角附近的狭窄仰角带内，而方位角分布依然较宽。观察到仰角分布有轻微展宽，且与泵浦光的传播长度成正比。相反，对于更宽的波导，方位角分布呈现出变窄的趋势。图8通过比较750 nm和2000 nm宽度波导的测量和模拟远场分布，进一步探究了这一趋势。模拟和测量的分布结果高度吻合，证实了随着波导宽度增加，方位角发射轮廓变窄。这种变窄反映了在多模配置下信号角展宽的减小，突出了波导几何结构在塑造发射模式中的关键作用。图7和图8一致显示，所有波导宽度下都存在一个基波发射瓣。在图7（a）中，这个基波瓣主导了发射轮廓，而在更宽的波导中，如图7（b）和（c）所示，出现了高阶波瓣的痕迹。对于图7（d）中所示的2500 nm宽波导，信号强度主要转移到了一阶高阶波瓣中。这些发射模式的变化与图4中预测的高阶模式传播程度相符。为了证实这种行为，图9展示了在发射波长为222 nm时，对TE - 0、TE - 1和TE - 2泵浦模式的选择性耦合。调整输入光纤的位置会改变光纤模式与波导模式之间的模式重叠，从而产生不同的角信号分布。这些分布显示，主发射瓣向更大角度移动，且模式变得越来越复杂，这与图4中的理论预测一致。为了进一步验证理论模型，并展示CNFC方法的稳健性，图10比较了在三个泵浦波长和各种波导宽度下，最低阶信号波瓣的测量仰角与TE - 0泵浦模式的模拟仰角。模拟仰角由切伦科夫角推导得出，根据公式（1）定义，并考虑了BBO - 空气端面的折射，使用通过椭圆偏振光谱法从参考晶圆获得的色散模型。结果表明，波导宽度与发射角之间存在明显的相关性，与所有泵浦波长的预测趋势紧密匹配。值得注意的是，对于750 nm宽的波导，仅在517 nm泵浦光下观察到了发射。与仰角分布相比，图7（d）和图9中的方位角分布似乎略有偏差，这可能是由于芯片在测角仪台上的轻微未对准造成的。相对于探测臂的小角度偏差会在测量信号中引入不对称性。此外，如图7所示，在极端方位角处波瓣的轻微弯曲归因于BBO - 空气界面的部分反射。这些二维测量需要几分钟才能完成，在此期间输入耦合可能会发生机械漂移。为了减轻这种影响，在每次扫描前让系统稳定30分钟，并在整个过程中主动监测漂移情况。尽管如此，仍观察到波导之间耦合效率的变化，这可能源于端面抛光的不一致性。未来的制造工艺可以通过采用化学蚀刻技术来制造更光滑、更一致的端面，以应对这些挑战[30]。此外，受界面散射和材料吸收影响的传播损耗，在较窄的波导中由于更强的模式限制而变得更加明显[31]。为了实现最佳转换效率，波导设计应在较小的模式面积以增强非线性相互作用与减少界面散射之间取得平衡。这种权衡对于最大化集成紫外光子器件的性能至关重要。
4. 讨论与结论 我们的模拟和测量结果为优化基于切伦科夫非线性频率转换（CNFC）的紫外器件奠定了坚实基础。这项工作展示了一种混合光子平台，该平台能在195纳米的泵浦波长范围内实现超宽带紫外光生成，并且在波导宽度变化超过1500纳米时仍能保持相位匹配。如图6和图10所示，这些结果突出了该平台卓越的制造公差和可扩展性，使其能够在宽光谱范围内实现稳健且可调谐的紫外发射。这些特性代表了集成光子学领域的重大进展，为各种应用提供了紧凑且通用的紫外光源。对二维发射轮廓的测绘（图7）揭示了波导设计中的关键权衡。较窄的波导通过将输出功率集中到单个发射瓣来提高光束质量，但较宽的方位角分布可能会给定向应用带来困难。相比之下，较宽的波导能提供更窄的光束轮廓，但会引入多模传播，因此对输入耦合的容差要求更严格，如图9所示。通过定制几何结构或模式滤波器来应对这些权衡，可能会进一步提高该平台对特定应用场景的适应性。我们的结果与之前的研究成果相符，例如文献[32]中通过将高斯光束聚焦到具有变化二阶非线性的畴壁上实现了CNFC。然而，本文所展示的工作通过提供一个具有广泛光谱覆盖范围和卓越制造公差的可扩展平台，极大地拓展了这一概念。这些特性与集成光子学的固有优势相结合，使该平台成为下一代紫外器件的变革性解决方案。已证明的在宽光谱范围内产生紫外光的能力，直接应对了量子技术、消毒和光通信领域的关键挑战。该平台在222纳米处紧凑且可扩展的远紫外C光生成（如图2所示），符合医疗保健和公共空间对安全高效病原体灭活解决方案日益增长的需求。光谱可调性使该平台与需要精确紫外发射的应用高度相关，例如量子传感和计量中使用的原子跃迁。此外，该平台支持自由空间光通信的发展，特别是在非视距（NLOS）场景中，紫外光的较短波长在大气中散射更有效。这种散射能力使得在障碍物周围或在颗粒物密集的环境中也能进行通信，使该平台非常适合应对特殊的自由空间通信挑战。虽然我们的模拟成功预测了高阶泵浦模式下方位角展宽和波瓣形成的一般趋势，但与测量发射轮廓的微小偏差表明，诸如表面粗糙度、耦合不稳定性或制造工艺变化等因素可能产生了影响。在未来的模型中纳入这些影响因素，将提高预测准确性并进一步优化器件性能。这种混合光子平台为推进集成紫外光子学提供了充满前景的基础。未来的研究可以探索替代的几何结构和非线性材料，以扩展波长范围或提高转换效率。在光束整形和发射控制方面的进一步发展将拓宽该平台的应用范围，巩固其作为量子系统、安全光通信和可扩展消毒解决方案基础技术的地位。
