随着电子设备向小型化、低功耗、高性能方向发展，二维铁电半导体材料因其独特的物理性质在信息存储和处理领域展现出巨大的潜力。二维铁电半导体材料具有原子级的厚度、固有的极化特性以及可调控的能带结构，使其在新型存储器、自旋电子学、神经形态计算等领域具有广泛的应用前景。In2Se3 作为一种典型的二维铁电半导体材料，具有合适的带隙、室温下面内和面外铁电特性以及高居里温度等优点，使其成为构建高性能神经形态计算器件的理想选择。然而，In2Se3 的合成一直面临挑战，传统的合成方法如化学气相沉积 (CVD)、物理气相沉积 (PVD) 等难以实现大量、高质量的 In2Se3 单晶材料的制备，限制了其在实际应用中的发展。
2024年11月2日，美国莱斯大学的James M. Tour教授和韩亦沫（Yimo Han）教授等在《Advanced Electronic Materials》上发表了题为“In2Se3 Synthesized by the FWF Method for Neuromorphic Computing”的论文。该研究通过级联闪蒸焦耳加热方法实现了二维铁电半导体In2Se3晶体的克量级合成。这种方法可以制备单一相的α-In2Se3晶体，且不受内部管中前驱体导电性的影响。利用合成的α-In2Se3晶体制成的薄片，构建了二维铁电半导体场效应晶体管人工突触器件平台。通过调节α-In2Se3薄片中的极化程度，器件表现出了明显的突触行为，且在重复电脉冲作用下显示出卓越且稳定的突触性能。最终，这些突触器件在一个单层神经网络系统中，对修改后的国家标准与技术研究院模式实现了约87%的学习精度。
图1：α-In2Se3 的合成与材料特性
图 1 展示了利用级联闪蒸焦耳加热 (FWF) 方法合成 α-In2Se3 晶体的过程及其材料特性。图 1a 为 FWF 合成过程的示意图，该方法利用外管导电材料（如冶金焦炭）产生焦耳热，通过热传导间接加热内管中的 In 金属颗粒和 Se 粉末，使其在短时间内发生反应生成 α-In2Se3 晶体。图 1b 展示了 FWF 反应过程中电流随时间的变化，不同占空比（10%，20%，50%）的脉冲放电导致反应温度、压力和体积不断变化，从而实现了动力学控制的合成过程。图 1c 为 α-In2Se3 晶体的透射电子显微镜 (TEM) 图像，显示其具有高度结晶的结构，并伴有傅里叶变换图 inset。图 1d 为 α-In2Se3 的 X 射线衍射 (XRD) 图谱，所有衍射峰均对应于六方 α-In2Se3 相，证实了 FWF 合成的 α-In2Se3 的纯相性。图 1e 为 α-In2Se3 的拉曼光谱，显示出典型的 A1g, Eg, A2g 振动模式，进一步确认了其 α 相结构。图 1f 为 α-In2Se3 的 X 射线光电子能谱 (XPS) 图谱，In 和 Se 的 3d 双峰清晰地表明了 In2Se3 的形成及其化学价态。此外，PFM 数据也证实了 α-In2Se3 的压电响应，进一步证实了其铁电特性。
图2：FWF 合成的 α-In2Se3 的电学特性
图 2 展示了基于 FWF 合成的 α-In2Se3 薄片的场效应晶体管 (FET) 器件的电学特性。图 2a 为 α-In2Se3 FET 器件的光学显微镜图像，图 2b 为其结构示意图。该器件采用 SiO2/Si 衬底作为背栅，α-In2Se3 薄片作为铁电半导体通道，Ti/Au 金属作为源漏电极。图 2c 为 α-In2Se3 FET 器件的截面 TEM 图像，显示其具有清晰的层状结构，表明器件制备过程没有对层间和电极接触造成明显损害。图 2d-g 展示了 α-In2Se3 FET 器件的输出特性、转移曲线、保持特性、滞后记忆窗口和耐久性特性。这些结果表明，α-In2Se3 FET 器件表现出典型的 n 型半导体行为，具有较大的开启/关闭电流比 (>10^4) 和良好的非易失性存储特性。此外，器件的滞后记忆窗口可以通过改变栅极扫描范围进行调节，表明器件的极化程度可以通过电场进行精确控制。
图3：α-In2Se3 FET 器件的铁电开关机制与突触行为
图 3 解释了 α-In2Se3 FET 器件的铁电开关机制和突触行为。图 3a 展示了 α-In2Se3 在不同极化状态（向上和向下）下的能带图，解释了器件的滞后现象和非易失性存储特性。图 3b-c 展示了 α-In2Se3 FET 器件的短时塑性和长时塑性 (LTP) 行为。通过改变脉冲宽度和脉冲间隔时间，可以模拟生物突触的短时记忆和长时记忆特性。图 3d 展示了 α-In2Se3 FET 器件的 LTP 和长时去极化 (LTD) 行为，通过改变脉冲幅度和极性，可以模拟突触连接的增强和减弱。图 3e-f 展示了 α-In2Se3 FET 器件的 LTP/LTD 转换在 4000 个脉冲周期内的稳定性，表明器件具有优异的重复脉冲耐久性。这些结果表明，α-In2Se3 FET 器件能够模拟生物突触的多种功能，为构建高性能神经形态计算器件提供了基础。
图4：MNIST 模式识别模拟
图 4 展示了基于 α-In2Se3 FET 器件的单一层神经网络对 MNIST 手写数字图像的识别能力。图 4a 为三突触结构的示意图，图 4b 为 MNIST 模式识别过程的单层神经网络平台示意图。该平台包含 784 个输入神经元和 10 个输出神经元，它们通过 7860 个 α-In2Se3 FET 器件连接，每个器件具有独立的突触权重。图 4c 展示了 α-In2Se3 FET 器件在 30 个训练周期内的识别准确率，随着训练次数的增加，准确率逐渐提升并最终稳定在约 87%，接近理想情况下的 88%。图 4d 展示了 10000 张测试图像的混淆矩阵，对角线元素之和占总图像数的比例约为 87%，表明 α-In2Se3 FET 器件能够准确识别 MNIST 手写数字图像，证明了其在神经形态计算领域的应用潜力。
总之，本研究成功利用级联闪蒸焦耳加热 (FWF) 方法合成了高质量的单相 α-In2Se3 晶体，并基于其构建了铁电场效应晶体管 (FS-FET) 器件。α-In2Se3 FS-FET 器件表现出优异的电学特性，包括高开启/关闭电流比、非易失性存储特性和可调节的滞后记忆窗口。此外，该器件能够模拟生物突触的多种功能，包括短时塑性、长时塑性/去极化和突触权重的动态范围。通过模拟实验，α-In2Se3 FS-FET 器件在单一层神经网络中对 MNIST 手写数字图像的识别准确率达到了约 87%，证明了其在神经形态计算领域的应用潜力。本研究为高性能神经形态计算器件的开发提供了新的思路和方法。
文献信息：Jaeho Shin, Jingon Jang, Chi Hun Choi, Jaegyu Kim, Lucas Eddy, Phelecia Scotland, Lane W. Martin, Yimo Han, James M. Tour. In2Se3 Synthesized by the FWF Method for Neuromorphic Computing. https://doi.org/10.1002/aelm.202400603
超快高温焦耳热冲击技术推广
焦耳高温加热技术，特别是闪蒸焦耳热和快速焦耳热技术，是材料科学领域的一项重大革新。凭借其无与伦比的加热速度和精确的温度控制，这项技术为材料制备和性能研究带来了全新的视角。
该技术基于焦耳定律，通过大电流产生的电阻热，在极短时间内实现材料的快速升温，甚至能在1秒内将材料加热至3000-4000℃的高温。这种极速的温度变化为材料制备和处理提供了前所未有的可能性。焦耳高温加热技术显著超越了传统加热方法，如马弗炉和管式炉，其加热速度之快，远非传统加热设备所能比拟。
马弗炉、管式炉升温装置VS焦耳热升温装置
焦耳高温热冲击材料制备装置可实现毫秒级别升温和降温，能达到1秒内升温至3000K的效果，试验样品可以是薄膜、块体、粉末等。对比现在常用的马弗炉、管式炉升温慢、加热时间长等缺点，极大地节约了科研人员宝贵的科研时间，并且会有与马弗炉和管式炉不同的冲击效果。该装置可抽真空或者是通氛围气体使用，还可以根据要求进行定制。公司致力于实验室（超）高温解决方案。目前我公司设备已广泛应用于能源催化材料、石墨烯等二维材料、高熵化合物、陶瓷材料等材料的超快速高质量制备。
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Ultrarapid Nanomanufacturing of High‐Quality Bimetallic Anode Library toward Stable Potassium‐Ion Storage. Angewandte Chemie., 2023. DOI: 10.1002/anie.202303600
Ultrafast Non-Equilibrium Phase Transition Induced Twin Boundaries of Spinel Lithium Manganate, Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202302484
High-temperature shock synthesis of high-entropy-alloy nanoparticles for catalysis. Chinese Journal of Catalysis, 2023. DIO: https://doi.org/10.1016/S1872-2067(23)64428-6.
Rapid High-Temperature Liquid Shock Synthesis of High-Entropy Alloys for Hydrogen Evolution Reaction. ACS nano., 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c07703
Rapid, in Situ Synthesis of High Capacity Battery Anodes through High Temperature Radiation-Based Thermal Shock. Nano Letter 2016, 16 (9), 5553-5558. DOI:10. 1021/acs.nanolett.6b02096.
High-Temperature Shock Enabled Nanomanufacturing for Energy-Related Applications. Advanced Energy Materials 2020, 10 (33), DOI: 10. 1002/aenm.202001331.
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