西湖大学刘仕研究团队通过理论计算与模拟，揭示了间隙掺杂铪（Hf）在铁电氧化铪中的作用机制，发现其能够显著降低矫顽场并促进极化反转，为铪基铁电存储器的优化提供了新思路。
研究背景：
铁电铪基材料因其优异的自发极化特性和与硅工艺的高度兼容性，被视为下一代非易失性存储器的理想候选材料。然而，高矫顽场（E_c）导致的极化切换能耗过高，成为其实际应用的主要障碍。传统方法如掺杂、应变调控和超晶格设计虽有一定效果，但仍难以满足低场切换的需求。近期实验表明，富含铪或锆间隙掺杂的薄膜可显著降低矫顽场至约0.65 MV/cm，但其背后的微观机制尚不明确。
研究方法：
研究团队结合密度泛函理论（DFT）计算和基于深度势能分子动力学（DPMD）的大规模模拟，系统研究了间隙掺杂对铁电氧化铪相稳定性及极化切换的影响。他们分析了不同掺杂浓度下多种晶体相的能量景观，并通过高温下的动态模拟验证了间隙缺陷对移动畴壁形成的作用。此外，团队还进行了高通量计算，筛选出多种可能降低矫顽场的间隙掺杂物。
研究结果：
研究表明，Pca21相而非原先假设的菱方相是解释实验现象的最小模型。间隙Hf掺杂通过降低极性正交相（Pca21）与中间四方相（P42/nmc）之间的能量差，显著减小了切换势垒和矫顽场。大规模模拟显示，仅需0.5%的间隙掺杂即可大幅降低切换场强，而简单的预极化处理更可将切换场降至低于1 MV/cm，接近实验值。进一步的高通量计算揭示了掺杂物尺寸与切换势垒间的负相关性，并识别出几种潜在的高效掺杂物。这些发现为开发高性能铪基铁电存储器提供了重要的理论指导和技术路径。
