【研究背景】
随着电子设备向更高性能和更低成本的需求不断增加，解决方案加工半导体的研究引起了广泛关注。这些材料，因其具有可扩展性和成本效益，成为固态电子器件制造的重要候选者。然而，这些由溶液生长的半导体（如硅、金属氧化物、金属硫化物、胶体量子点、钙钛矿、二维纳米材料和有机半导体等）在应用中面临着性能受限的问题，主要源于材料结构缺陷的普遍存在。这些缺陷是在动力学控制的沉积过程中，由相应的溶液前驱体形成的。这些问题不仅影响了电子器件的性能，还限制了其在高速逻辑电路和高分辨率显示等新兴应用中的推广。
为了解决这些问题，许多研究者探索了多种方法，包括通过工程化前驱体化学或沉积条件来避免缺陷形成，或通过形成复杂的分层超晶格和界面来限制载流子传输。然而，尽管这些方法在一定程度上改善了材料性能，但仍未能彻底解决缺陷导致的性能瓶颈。
为此，美国伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校Cao Qing课题组提出了一种新的思路，即故意将更多且异质的缺陷引入半导体材料中，并使这些缺陷自我组织形成规则且电气良性的缺陷复合体。这一策略的核心在于，这些有序的缺陷复合体可以清除带隙内的深能级陷阱，从而提高材料的载流子迁移率和器件的整体性能。以上成果在“Science Advances”期刊上发表了题为“Solution-processable ordered defect compound semiconductors for high-performance electronics”的最新论文。
本研究以溶液沉积的三元铜铟硒（Cu-In-Se）化合物半导体为模型系统，实验验证了这一策略的有效性。作者成功沉积了具有优良成分均匀性的有序缺陷化合物 CuIn3Se5 和 CuIn5Se8，展示了其在高浓度有序空位和反位点下的优越载流子传输性能。具体来说，CuIn5Se8晶体管的场效应迁移率达到了 58 ± 10 cm² V⁻¹ s⁻¹，最大值超过 90 cm² V⁻¹ s⁻¹，显示出优越的开态电流密度和亚阈值摆幅。
【科学亮点】
1）实验首次实现了通过溶液沉积方法成功制造出高性能的三元铜铟硒（Cu-In-Se）薄膜，得到了具有优良成分均匀性和可调化学计量比的有序缺陷化合物 CuIn3Se5 和 CuIn5Se8。这一新方法克服了传统溶液加工半导体在缺陷形成方面的限制，为后续器件的高效制造提供了新的可能性。
2）实验通过调节沉积条件和前驱体化学，成功构建了具有高浓度有序空位和反位点的 CuIn5Se8 晶体管。结果显示，这些晶体管的有效迁移率和亚阈值摆幅在器件性能指标上比其缺陷较少的母体化合物 CuInSe2 或纯二元 In2Se3 提高了两到三倍，CuIn5Se8 晶体管的平均场效应迁移率达到了 58 ± 10 cm² V⁻¹ s⁻¹，最大值超过 90 cm² V⁻¹ s⁻¹，且开态电流密度超过 35 μA μm⁻¹，开/关比大于 106，亚阈值摆幅降低到 135 mV 十年⁻¹。这些结果表明，CuIn5Se8晶体管在性能、均匀性和稳定性上均优于其他溶液加工半导体的晶体管，展示了其在高速逻辑电路和高分辨率显示等应用中的潜力。
3）此外，CuIn5Se8 晶体管与溶液沉积的碳纳米管构建的 p 型晶体管单片集成，形成了 3D 高速互补逻辑门和环振荡器，显示了 75 ns 的短阶段延迟，能够在 6 V 低供电电压下驱动高达 200 A cm⁻² 的微型 LED，且实现了超过 500 PPI 的高分辨率主动矩阵显示。
【图文解读】
图 1. Cu-In-Se 薄膜的沉积与表征。
图 2. 基于溶液沉积的 Cu-In-Se 薄膜构建的晶体管。
图 3. Cu-In-Se 化合物的计算电子能带结构和载流子传输特性。
图 4. CuIn5Se8 晶体管的电气特性。
图 5. 单片集成 CuIn5Se8 和碳纳米管薄膜晶体管的 3D 反相器。
图 6. 高速环振荡器。
图 7. 由 CuIn5Se8 晶体管驱动的单片微型 LED 显示屏。
【科学启迪】
本文的研究成果为新型薄膜材料的开发提供了重要的价值。首先，利用高分辨率表征手段深入分析了Cu-In-Se薄膜的微观结构与电学性能，揭示了其优异的载流子迁移特性。这一发现为设计和优化下一代半导体材料指明了方向，尤其是在柔性电子和光电子器件中的应用潜力。其次，通过结合原子层沉积和电子束蒸发等先进制备技术，成功实现了高性能薄膜晶体管的构建，验证了材料的应用可行性。这一研究不仅展示了微观机理与宏观性能之间的紧密联系，也为后续材料的性能提升提供了新的思路。此外，结合理论计算和实验验证的方法论，强调了多学科交叉的重要性，启示科研人员在探索新材料时应采取综合性的方法，以实现材料性能的突破与创新。
原文详情：
Hsien-Nung Wang et al. ,Solution-processable ordered defect compound semiconductors for high-performance electronics.Sci. Adv.10,eadr8636(2024).DOI:10.1126/sciadv.adr8636
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