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二维（2D）材料的自插层，能够将2D材料转化为超薄共价键合材料，为发展具有多功能的新型量子受限材料提供巨大可能性。但是，理解合成自插层2D（ic-2D）材料的机理，在原子尺度原位研究ic-2D的形成动力学，仍然非常困难，阻碍了ic-2D晶体的实际应用。
有鉴于此，北京大学赵晓续助理教授等报道通过在电子显微镜内对TMDC进行热退火，实现了原位合成ic-2D薄膜，并且使用原位扫描透射电子显微镜（STEM）观测ic-2D的形成过程。
本文要点
1）我们通过原位扫描透射电子显微镜（STEM）原子可视化了TaS2和NbS2分别演化为相应的ic-2D Ta1+xS2和ic-2D Nb1+xS2。TaS2的自插层过程是通过金属吸附原子边缘吸附和随后以逐个原子的方式扩散来实现的。MoS2和MoSe2在相同的退火条件下倾向于聚结成金属晶体，这表明自插层过程主要受热力学因素控制，并且能够通过密度泛函理论（DFT）验证这个观点。
2）通过改变降温速率和温度，可以精确地调整填充位置的覆盖范围和空间排列，范围从2a×√3a、√3a×√3a或者Ta三聚体，其中的规律主要受到动力学的控制。这项工作阐明了ic-2D形成过程涉及的热力学和生长动力学，为生长具有插层浓度和拓扑依赖性质的高度结晶ic-2D材料提供帮助。
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参考文献：
Shengqiang Wu, Siheng Li, Yuan Meng, Zanlin Qiu, Wei Fu, Ji Chen, Jin Zhang, and Xiaoxu Zhao*, In Situ Closing the van der Waals Gap of Two-Dimensional Materials, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c09842
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c09842
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原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
