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— 引言 —
二维/零维（2D/0D）范德瓦尔斯异质结以其高效光吸收和快速载流子分离特性，已成为新型光电器件的研究热点。在以往的研究中，研究人员更倾向于构建具有更匹配能带的异质结，以获得具有高效电荷转移的高性能光电探测器。然而，具有单一电荷转移机制的光电探测器，其光电转换效率受到限制。因此，开发一种电荷转移和能量转移共存机制的2D/0D异质结显得尤为重要。
为了解决这个问题，长春理工大学李金华课题组提出了一种新的思路，即刻意调控氧化锌量子点（ZnO QDs）缺陷态的方法，在WS2/ZnO QDs异质结光电探测器中实现Type-Ⅱ能带对准和偶极-偶极相互作用。通过电荷转移和非辐射能量转移的共同作用，提高了WS2/ZnO QDs异质结光电探测器的光电转换效率。这为获得多种机制共存的2D/0D异质结提供了新思路，有利于高性能光电器件的发展。
这项研究通过引入氧间隙，使ZnO QDs的费米能级接近于价带，从而扩大了WS2和ZnO QDs之间的费米能级差，形成Type-Ⅱ能带对准。Type-Ⅱ能带对准在界面上产生较强的内建电场，提高了光生电子空穴对的分离效率；通过引入氧间隙，ZnO QDs将其发光范围从紫外（UV）区域扩大到可见光区域，这与WS2的吸收产生光谱重叠。这为两种材料之间的偶极-偶极相互作用提供了一个平台。
在电荷转移和非辐射能量转移的共同作用下，实现了一个高性能的WS2/ZnO QDs异质结光电探测器。WS2/ZnO QDs异质结光电探测器的最大光电流为~159 μA，比WS2光电探测器提高了39倍。最高的响应度可达~1120 A·W-1，探测率可达~3.23×1012 Jones，分别是WS2光电探测器的68倍和57倍。此外，该器件达到了15 ns的超快响应速度，是目前的2D/0D异质结光电探测器中最快的响应速度之一。高光响应归因于有效的界面载流子动力学。
研究人员在WS2和ZnO之间引入Al2O3，宽带隙的Al2O3用来阻挡电荷转移，这成功证实了非辐射能量转移的存在。Raman中A1g峰位蓝移和PL中X-浓度的增加，成功证实了异质结中的电荷转移。
总的来说，本文的研究成果为高性能低维光电探测器的发展提供了新的途径。首先，本文设计了一种双机制共存的WS2/ZnO QDs异质结光电探测器，通过调控ZnO QDs的缺陷态来结合电荷转移和能量转移，这一设计为异质结中的载流子动力学研究指出了新的思路。其次，利用高分辨表征手段和光响应测试系统分别分析了异质结光电探测器的形貌结构和电学性能，揭示了器件优异的光电探测性能。最后，通过Raman、PL和TRPL等测试，成功证实了异质结中存在的电荷转移、能量转移以及两种转移机制共同作用。
论文第一作者是长春理工大学物理学院硕士生郑彦杰，通讯作者是长春理工大学物理学院硕士生导师石凯熙和长春理工大学物理学院教授李金华。
关键词：2D/0D异质结，电荷转移，非辐射能量转移，多机制共存，光电探测器
— 论文插图 —
Fig 1. WS2/ZnO QDs异质结光电探测器的表征。
A.WS2/ZnO QDs异质结光电探测器示意图。
B.ZnO QDs的TEM图像和ZnO QDs的尺寸分布（插图）。
C.WS2/ZnO QDs异质结光探测器的SEM图像。
D-F.WS2/ZnO QDs异质结的Zn、W和S的SEM-EDS元素映射。
G.532nm激光激发下WS2的拉曼光谱。
H.325nm激光激发下ZnO QDs的拉曼光谱。
Fig 2. WS2、原始WS2/ZnO QDs和退火后的WS2/ZnO QDs光电探测器的光响应特性。
Fig 4. WS2、原始WS2/ZnO QDs和退火后的WS2/ZnO QDs光电探测器的拉曼光谱对比。
B. 对WS2、原始WS2/ZnO QDs和退火后的WS2/ZnO QDs的E12g和A1g拉曼位移的统计分析。
C. 能带对准前的WS2和ZnO QDs的能带图。
Fig 5. WS2、原始WS2/ZnO QDs和退火后的WS2/ZnO QDs光电探测器的PL光谱对比。
文献链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/tc/d4tc03659j/unauth
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