纳米粒子在催化领域的应用广泛，但大多数研究集中于含有三种或更少元素的粒子，以简化合成过程和避免结构异质性。相比之下，含有三种及以上元素的多金属纳米团簇（MMNCs）虽然在调控材料性能方面展现出巨大潜力，却因合成复杂性和结构控制难题而鲜少被探索。随着组分数量的增加，合成和筛选MMNCs所需的工作量呈指数级增长，传统方法因效率低下而难以应对。因此，发展高通量合成策略，实现对MMNCs的快速、大规模制备和表征，对于深入挖掘这一材料类别的潜力至关重要。
本研究成功实现了多金属纳米团簇（MMNCs）的高通量合成，为催化应用领域开辟了新的可能性。MMNCs因其独特的可调控表面化学性质，展现出在多种催化反应中的潜力。传统的试错实验方法在探索MMNCs的广阔化学空间时显得效率低下，因此，本研究提出了一种加速发现流程，以超越传统方法，同时确保了复杂组成下纳米团簇的微观结构均一性。研究团队通过两个关键步骤实现了超细均相合金MMNCs的合成：首先，在前驱体溶液阶段通过灵活的配方设计进行组分设计；其次，采用热冲击加热（约1650 K，持续约500毫秒）进行超快速合成。与传统的气相沉积技术相比，这种方法操作简便、易于获取，保证了不同组成MMNCs之间的粒径和结构均一性，为比较研究提供了可能。此外，研究中还展示了一种快速电化学筛选方法，即使用扫描滴液电池对MMNCs进行筛选，成功发现了两种有前景的电催化剂。这些催化剂随后通过旋转盘装置进行了验证。这一高通量材料发现流程不仅为MMNCs的合成提供了范例，也为加速探索MMNCs在广泛应用中的潜力提供了新途径。
本研究成功实现了多金属纳米团簇（MMNCs）的高通量合成，并深入探究了这些纳米团簇的微观结构和催化性能。通过图1A可以看到，传统的气相沉积方法虽然能够制备具有成分梯度的大量样本，但这一过程需要复杂的设备和高昂的成本，且材料和基底的选择受限。与之形成鲜明对比的是，本研究采用的高通量合成策略，包括两个简便步骤：首先，在溶液相中进行组合式组成设计，然后通过快速热冲击（约1650 K，持续约500毫秒）合成均匀的MMNCs（图1B）。这种方法不仅操作简便、易于获取，而且能够保证纳米团簇的粒径和结构均一性，为不同组成的MMNCs之间的比较研究提供了可能。
通过图1C-F可以观察到，无论是三元（PtPdRh）、五元（PtPdRhRuIr），还是八元（PtPdRhRuIrFeCoNi）MMNCs，均展现出了类似的尺寸分布和分散密度。此外，通过能量色散光谱（EDS）映射和透射电子显微镜（TEM）图像，进一步证实了MMNCs的均匀性和尺寸一致性。
图2展示了使用高角环形暗场（HAADF）和EDS映射技术对MMNCs进行的详细结构分析。结果显示，无论是低倍率还是高倍率的图像，MMNCs均呈现出均匀的元素分布，没有明显的相分离或元素偏聚，表明了固溶体结构的形成。粉末X射线衍射（XRD）和同步辐射XRD分析进一步确认了MMNCs的单相面心立方（FCC）结构。
图3展示了高通量合成和快速筛选MMNCs的实验设计。通过在铜基底上图案化的碳纳米纤维（CNF）上进行前驱体盐的打印和快速热冲击，能够高效地合成一系列MMNCs样本。利用扫描滴液电池技术，对这些样本进行了快速的电化学筛选，成功发现了两种具有优异催化活性的MMNCs催化剂。
最后，图4展示了对这两种优化的催化剂（PtPdRhNi和PtPdFeCoNi）进行的电化学分析。通过循环伏安法和线性扫描伏安法测试，验证了这些MMNCs催化剂在氧还原反应（ORR）中的高性能和稳定性。这些结果不仅证实了高通量发现的知识可以转移到传统的测试平台上，而且为未来通过数据挖掘和机器学习加速材料发现提供了宝贵的数据资源。
本研究成功报道了一种高通量合成超细且均匀合金化的多金属纳米团簇（MMNCs）的新方法。通过在前驱体溶液中进行组合式组成设计，随后通过快速热冲击合成，实现了MMNCs的制备。研究人员特别设计了碳载体的表面缺陷，以促进MMNCs的分散并确保尺寸均一性，同时，高温合成过程中高熵多元素样品大大促进了合金的形成。所得MMNCs的高度均一性为催化应用的比较研究提供了可能。以氧还原反应（ORR）为例，研究人员合成了一系列PtPdRuRhIrFeCoNi MMNCs，并通过扫描滴液电池分析进行了快速筛选，发现了两种催化剂，随后利用旋转盘电极（RDE）装置进行了验证。这一高通量合成和筛选方法不仅加速了MMNCs的组成探索，而且为未来MMNCs催化剂的发展提供了数据挖掘和机器学习的新途径。
展望未来，本研究展示的高通量合成和筛选策略有望进一步推动MMNCs在催化科学领域的研究。通过这种方法，可以快速地探索MMNCs的组成-结构-性能关系，为设计和开发新型高效催化剂提供强有力的工具。此外，该策略的应用还可扩展至其他类型的纳米材料，为材料科学的发展带来新的机遇。随着数据积累和计算方法的进步，预计机器学习和人工智能将在材料发现过程中发挥更加关键的作用，从而实现材料设计的自动化和智能化。
文献信息：Yao, Yonggang ; Huang, Zhennan ; Li, Tangyuan ; Wang, Hang ; Liu, Yifan ; Stein, Helge S. ; Mao, Yimin ; Gao, Jinlong ; Jiao, Miaolun ; Dong, Qi ; Dai, Jiaqi ; Xie, Pengfei ; Xie, Hua ; Lacey, Steven D. ; Takeuchi, Ichiro ; Gregoire, John M. search by orcid ; Jiang, Rongzhong ; Wang, Chao ; Taylor, Andre D. ; Shahbazian-Yassar, Reza ; Hu, Liangbing. High-throughput, combinatorial synthesis of multimetallic nanoclusters. Proceedings of the National Academy of Sciences, 2021.
https://doi.org/10.1073/pnas.1903721117
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