IF=33.7！东南大学「国家杰青」，最新Nature Electronics！
文摘
2024-11-05 08:18
河南
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随着二维材料的快速发展，基于二维材料的光电器件因其在显示、光通信和集成电路领域的潜在应用引起了科学家的广泛关注。其中，二维材料光电发光二极管（LED）作为一种新型光源，由于其量子限域效应和薄层结构具备优异的发光性能。然而，这类器件在高电流密度下存在效率下降效应（efficiency roll-off），即由于激子-激子湮灭（EEA）导致的量子产率降低，成为二维LED应用中的一个研究难题，特别是在高激子生成率条件下的研究。激子-激子湮灭是一种类俄歇复合的过程，通常在高激子密度下发生，导致一个激子通过非辐射的方式将能量传递给另一个激子，进而使发光效率急剧下降。传统上，科学家们尝试通过介电工程和应力工程来缓解二维材料中的激子-激子湮灭问题。例如，通过六方氮化硼（hBN）封装或高介电常数基底，可以改变激子与其周围环境之间的相互作用，减少非辐射复合中心，从而在一定程度上改善效率下降问题。此外，施加应变也被证明可以改变激子的能态分布，从而抑制湮灭效应。然而，应变工程会对电致发光的发光均匀性产生不利影响，使其在光通信和显示应用中的实用性受到限制。为了解决二维材料LED在高电流密度下的效率下降问题，东南大学章琦，吕俊鹏以及倪振华团队提出了一种基于等离子插层的少层过渡金属二硫属化合物（TMD）结构的新型LED。通过将氧等离子体插层到少层的二硫化钼（MoS2）和二硫化钨（WS2）中，他们制备出量子阱状的超晶格结构，使层间的紧密结合得到缓解，从而堆叠形成准单层结构。这种插层处理在抑制激子-激子相互作用的同时，减小了激子的玻尔半径和扩散系数，显著提高了发光亮度，且在高激子密度下无效率下降效应。以上成果在Nature Electronics期刊上发表了题为“Light-emitting diodes based on intercalated transition metal dichalcogenides with suppressed efficiency roll-off at high generation rates”的最新论文。研究结果表明，这种基于插层的MoS2和WS2少层LED在高生成率条件下表现出较好的外量子效率（EQE），其中MoS2的EQE达到0.02%，WS2的EQE则高达0.78%。此项研究为二维材料LED在高激子生成率下实现无效率下降提供了一种新的技术路径，有望推动其在光通信和显示领域的进一步应用。
（1）实验首次在二维材料LED中实现无效率下降的电致发光。通过氧等离子体插层方法，制备出少层的二硫化钼（MoS2）和二硫化钨（WS2）量子阱结构，这些结构在高激子生成率下有效抑制了激子-激子湮灭（EEA），从而实现了无效率下降的光电发光性能。（2）实验通过降低激子玻尔半径和激子扩散系数，达成了抑制EEA的效果。通过光谱测量发现，插层后的MoS2和WS2具有减小的激子玻尔半径和扩散系数，因而降低了激子间的相互作用，实现了更亮的发光效果。此外，这种插层结构在高生成率下的外量子效率分别达到了0.02%和0.78%，为二维材料LED的高效率应用奠定了基础。。
图2: 激子-激子湮灭exciton–exciton annihilation，EEA抑制机制。图3: 基于三层二维过渡金属硫族化合物trilayer transition metal dichalcogenides，3L TMD的瞬态二维发光二极管light-emitting diodes，LED。图4: 基于插层的三层3L MoS2和WS2的瞬态2D LED的电致发光electroluminescence，EL 外量子效率external quantum efficiency，EQE。
本文的研究揭示了氧等离子体插层对少层过渡金属二硫化物（TMDs）中发光特性的重要影响，尤其是在MoS₂中的应用。这项工作表明，通过调节氧插层，可以有效抑制三层MoS₂中的激子-激子相互作用，从而提升其发光亮度并减少非辐射复合中心的存在。这一发现为TMDs的发光器件，特别是LED的开发提供了新的思路，强调了材料表面结构和激子行为的相互作用。此外，本研究还展示了高达10²⁰ cm⁻² s⁻¹的载流子注入率和高达0.02%的外量子效率（EQE），为未来高效光电器件的设计提供了参考。这些结果表明，调控激子Bohr半径和扩散系数是实现高性能TMDs光电应用的关键策略。因此，本文不仅推动了对少层TMDs物理性质的理解，也为下一代高效光电器件的设计和优化提供了理论基础和实验支持。Wang, S., Fu, Q., Zheng, T. et al. Light-emitting diodes based on intercalated transition metal dichalcogenides with suppressed efficiency roll-off at high generation rates. Nat Electron (2024). https://doi.org/10.1038/s41928-024-01264-3🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
