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晶粒的尺寸和取向等微观结构特征对材料的力学性能至关重要。因此，理解晶粒的结构演变过程，例如晶粒长大、再结晶和塑性变形等，对于材料设计和性能优化至关重要。其中晶粒发生近似刚体旋转的现象较为常见，尤其是在纳米晶体材料中。目前，晶粒旋转的原子尺度机制仍未明确，例如晶界迁移和位错运动的作用等。为深入理解晶粒旋转的机制，美国加州大学、香港大学和香港城市大学的研究人员采用多尺度原位扫描透射电子显微镜 (STEM) 方法，对纳米晶体材料中晶粒旋转的原子尺度过程进行了研究，并结合原子模拟对实验结果进行了解释。
研究方法
采用多尺度原位扫描透射电子显微镜 (STEM) 方法，对纳米晶体材料中晶粒旋转的机制进行了研究。首先，利用原位高分辨率高角度环形暗场 STEM (HAADF-STEM) 对退火过程中的晶界迁移与断线运动进行定量关联，并在原子尺度进行成像。然后，使用原位四维 STEM (4D-STEM) 技术进行微观尺度观察，验证晶粒旋转与晶粒长大或收缩之间的相关性。最后，进行原子模拟以协助解释实验观察。
研究发现
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图1. 晶界迁移和晶粒旋转同时发生的原位观察。(A) 初始 Pt 样品中包含 S11 (113) 对称倾斜晶界（绿色虚线）和其他晶界（黄色虚线）区域的 HAADF-STEM 图像。[111] 晶带轴上的三个晶粒标记为 G1、G2 和 G3。插图显示了图像的快速傅里叶变换 (FFT) 图案，其中 G1、G2 和 G3 的衍射斑分别标记为红色、蓝色和粉红色。(B) 同一区域的最终状态，所有晶界用实线标记，其初始位置用虚线标记。(C) (A) 中 G1 和 G2 取向的时间演变。散点表示测量数据，曲线是使用高斯低通滤波器处理的数据。三个晶粒旋转事件用黑色和灰色虚线标记，其详细的原子过程显示在 (D) 。(D1 和 D2) (C) 中标记的第一次晶粒旋转事件期间晶界迁移的连续图像。迁移前后的晶界位置分别用虚线和实线标记。插图显示了绿色方块中的晶界结构。比例尺，3 nm。(D3) (D1) 和 (D2) 中绿色方块中 S11 晶界附近的原子位移场。晶界迁移前后的原子位置分别用白色虚线和实心圆表示。向左（向右）的原子位移用蓝色（红色）箭头标记。(D4 至 D6) (D1) 和 (D2) 之间晶界迁移的连续图像，其中标记了晶界位置和原子位移。![]()
图2. 断线运动和晶粒旋转同时发生的原子尺度观察。(A) Pt 样品最终状态的 HAADF-STEM 图像，晶界用白线标记。[110] 晶带轴上的三个晶粒标记为 G1、G2 和 G3。G2 中的局部区域标记为 A4。右侧图像显示了图像的 FFT 图案，其中 G1、G2 和 G3 的衍射斑分别标记为蓝色、红色和绿色。(B) (A) 中 G1、G2、G3 和 A4 取向的时间演变。(C)、(E) 和 (G) (B) 中灰色虚线所示时刻晶界处晶粒旋转的连续 HAADF-STEM 图像。晶界位置用白线标记。断线运动用白色箭头表示，晶粒旋转用红色箭头表示。(D)、(F) 和 (H) (C)、(E) 和 (G) 中绿色方块内的原子结构，分别显示了断线动力学。两种类型的断线用“⊥”符号标记。两组 [(I) 和 (J) 以及 (M) 和 (N)] 黑色虚线方块中发生的断线运动的连续图像，与 A4 的两次旋转事件一致。断线滑动的方向由白色箭头指示。断线运动前后的晶界位置分别用黄色虚线和白色实线标记。晶粒旋转用红色箭头表示。(K) 和 (O) [(I) 和 (J)] 以及 [(M) 和 (N)] 中绿色方块内的原子位移，显示了可逆的断线运动。黄色虚线和白色实线标记断线运动前后的晶界位置。(L) 和 (P) 平行于晶界方向的平均原子位移与距晶界距离的关系图。误差线对应于同一原子行中原子位移的标准偏差。灰色线条显示了将数据拟合到理论的结果。在 (A)、(C)、(E)、(G)、(I)、(J)、(M) 和 (N) 中，比例尺为 3 nm。在 (D)、(F)、(H)、(K) 和 (O) 中，白色虚线圆和实心圆分别标记断线运动前后的原子位置。向左（向右）的原子位移用蓝色（红色）箭头标记。![]()
图3. 晶粒生长和晶粒旋转同时发生的微观尺度观察。(A) 至 (D) Pt 样品退火 0、5、10 和 15 分钟后同一区域的四个连续 4D-STEM 取向映射。颜色显示了基于反极图 [ (D) 的插图] 的晶粒取向。颜色饱和度根据索引置信度而变化。比例尺，100 nm。(E) 晶粒旋转速率 |ω| 的概率分布。插图显示了阴影七边形晶粒同时旋转和生长的示意图。(F) 所有晶粒的晶粒生长速率 |r| 的概率分布 P(|r|)，以及快速旋转晶粒 (|ω| > 4°/min) 的概率分布，分别用灰色和红色条表示。比率 Prot(|r|)/P(|r|) 绘制为蓝点，表示当晶粒生长速率为 |r| 时发生快速旋转的概率。(G) 所有晶粒和快速旋转晶粒 (|ω| > 4°/min) 的晶粒尺寸概率分布分别用灰色和红色条表示。比率 Prot(r)/P(r) 绘制为蓝点，表示在尺寸为 r 的晶粒上发生快速旋转的概率。(H) 所有晶粒和快速旋转晶粒的晶粒圆度概率分布分别用灰色和红色条表示。比率 Prot/(x)/P(x) 绘制为蓝点，表示在圆度为 x 的晶粒上发生快速旋转的概率。蓝色曲线作为视觉引导。
作者
这项工作的第一作者是来自美国加州大学的Tian Yuan。香港城市大学的Han Jian教授、香港大学的David J. Srolovitz教授、美国加州大学的Pan Xiao-Qing教授是该论文的通讯作者。Y. Tian, X. Gong, M. Xu, C. Qiu, Y. Han, Y. Bi, L.V. Estrada, E. Boltynjuk, H. Hahn, J. Han, D.J. Srolovitz, X. Pan, Grain rotation mechanisms in nanocrystalline materials: Multiscale observations in Pt thin films, Science 386(6717) (2024) 49-54. DOI: https://doi.org/10.1126/science.adk6384
编译：贺君敬 博士
