期刊导读
Journal Guide
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Hydrogenation of CO2 to CH3OH on the Cu-ZnO-SrTiO3 catalysts：the electronic metal-support interaction (EMSI) induces oxygen vacancies generation
主要作者：刘雅鑫
文章来源：ACS Catalysis
摘要：随着化石能源的大量燃烧，温室效应日益显著，大气中CO2浓度的降低迫在眉睫。在这项工作中，使用具有钙钛矿结构的n型半导体SrTiO3作为CO2加氢制甲醇工艺的载体，通过沉积-共沉淀法制备了具有不同Cu-Zn负载量和Cu/Zn原子比的Cu-ZnO-SrTiO3催化剂。原位XPS、原位CO–DRIFTS、电子顺磁共振(EPR)和UV证实，电子从载体转移到Cu是Cu与载体之间电子金属-载体相互作用的内在性质，从而导致氧空位的产生。电子转移归因于金属和支撑物的费米能级的差异，进而形成肖特基-莫特结。EPR、CO2-TPD和催化活性表明载体(SrTiO3和ZnO)中的氧空位(Ov)增强了CO2的活化。H2-TPD结果表明，与载体接触的Cuδ-物质促进了氢的溢出。界面处的Cuδ--Ov可能是催化剂的活性位点。此外，原位XRD证实，电子转移越大，相应的Cu粒径越小。
（信息以英文摘要为准）
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文章介绍：
随着化石能源的广泛使用，温室效应日益加剧，降低大气中的二氧化碳浓度已成为紧迫任务。将二氧化碳通过加氢反应制备绿色甲醇，不仅可以减少碳排放，还能进一步用于生产高附加值产品，具有显著的经济效益。目前，关于二氧化碳加氢制甲醇的研究主要集中在Cu基催化剂上。然而，对于Cu基催化剂的活性位点仍存在争议，Cu与载体之间的协同效应也尚未得到明确解释。
该研究将一种具有钙钛矿结构的n型半导体材料SrTiO3作为催化剂载体，采用沉积-沉淀法制备了不同Cu-Zn负载和Cu/Zn原子比的Cu-ZnO-SrTiO3催化剂，用于CO2加氢制甲醇。通过原位XPS、原位CO-DRIFTS、EPR和UV等表征，证实了从载体到Cu上的电子转移是Cu和载体之间金属与载体间电子转移（EMSI效应）的本质。这种电子转移进一步促进氧空位的生成。由于金属和载体的费米能级不同，因此两者接触会形成肖特基-莫特结，进而促进金属与载体间电子转移。EPR、CO2-TPD和催化活性实验结果表明，载体（SrTiO3和ZnO）中的氧空位（Ov）增强了CO2的活化；H2-TPD 结果表明与载体接触的Cuδ-物种促进了氢溢出，界面上的Cuδ-- Ov可能是催化剂的活性位点；原位XRD验证了电子转移越大，相应的铜颗粒直径越小。这项研究为合理设计出高效的二氧化碳加氢制甲醇催化剂提供了可能。
该项研究工作得到了上海市科学技术委员会和中央高校基本科研业务费的资助。化工学院博士研究生刘雅鑫为论文第一作者，刘殿华教授为论文通讯作者。
期刊介绍
ACS Catalysis是美国化学会（ACS）旗下的旗舰期刊，被公认为国际化学领域的顶尖杂志之一。 该期刊主要刊登催化领域的高水平研究成果，涉及多相催化、分子催化和生物催化等方面的原始研究
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信息来源：华东理工大学 新闻网
排版：任淑娟
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