期刊导读
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Operando Stable Palladium Hydride Nanoclusters Anchored on TungstenCarbides Mediate Reverse Hydrogen Spillover for Hydrogen Evolution
主要作者：樊昊 杨茜茜
文章来源：Angewandte Chemie International Edition
摘要：质子交换膜(PEM)电解在绿色氢气生产方面有着广阔的前景，但由于铂族金属(PGM)的高负载量而无法大规模部署。将PGM基材料锚定在载体上不仅可以提高活性位点的原子利用率，还可以增强本征活性。然而，在实际的PEM电解中，在催化剂表面上氢中间体覆盖率高的情况下，介导氢吸附/解吸途径仍然具有挑战性。在这里，我们构建了锚定在碳化钨(WCx)载体上的稳定钯(Pd)氢化物纳米簇，用于PEM电解中的析氢。在PEM原位条件下，氢嵌入诱导形成氢结合能(HBE)减弱的Pd氢化物(PdHx)，从而引发WCx(强HBE)载体向PdHx位点的反向氢溢出，这已通过原位表征、电化学结果和理论研究得到证实。这种PdHx-WCx材料可以直接用作PEM电解中的阴极电催化剂，钯负载量极低，为0.022 mg cm-2，在~1.66 V的电池电压下提供1 A cm-2的电流密度，并连续运行200小时没有明显的降解。这种通过调节原位特性来介导反向氢溢出的创新策略为设计高性能的PGM基电催化剂提供了新的见解。
（信息以英文摘要为准）
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文章介绍：我校材料科学与工程学院清洁能源材料与器件团队在质子交换膜电解水制氢领域取得重要进展，相关成果以“Operando Stable Palladium Hydride Nanoclusters Anchored on TungstenCarbides Mediate Reverse Hydrogen Spillover for Hydrogen Evolution”为题在线发表在国际权威期刊《Angewandte Chemie International Edition》上。
我校研究团队创新性地开发了一种工况稳定、低贵金属载量负载在WCx上的PdHx纳米团簇析氢电催化剂材料（PdHx-WCx）。这种新型催化材料体系，利用了贵金属Pd在电化学还原电位下原位注氢形成PdHx的特点，有效调节了Pd反应位点的氢吸附能，诱导了反向氢溢流过程，即吸附氢原子从WCx载体（强氢结合能）溢流到PdHx位点（弱氢结合能）进行反应，进而加速了析氢反应动力学。所形成的PdHx-WCx材料在制氢工况环境下结构稳定，在三电极测试体系中达到10 mA cm-2电流密度时仅需28 mV的低过电位，在50 mV的过电位下具有11.375 A mgPd-1的高质量活性，相比与商用的Pt/C（20wt%）提高了7.9倍。进一步将该电催化剂材料应用于PEMWE电解槽的阴极，Pd贵金属负载量仅为0.022 mg cm-2，器件达到1 A cm-2电流密度时的电压为1.66 V，并且连续运行200h无明显的性能衰减。与目前商业化PEMWE电解槽阴极水平相比（0.4 ~ 1.0 mgPtcm-2），本工作构建的器件贵金属负载量可降低至少94.5%，且不会明显影响制氢器件的性能和稳定性。
期刊介绍
Angewandte Chemie International Edition是一份享有盛誉的国际化学学术期刊，由德国化学学会（GDCh）出版。该期刊以其高影响力的研究成果和广泛的学科覆盖而著称，是化学领域中最重要的期刊之一。该期刊主要发表化学及相关领域的高质量研究论文和综述文章，涵盖化学的各个分支，包括但不限于有机化学、无机化学、物理化学、分析化学、材料化学和生物化学等。
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信息来源：华东理工大学 新闻网
排版：崔晓
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